双壁碳纳米管通水阻盐性能的分子动力学模拟

摘要

反渗透是目前大规模海水淡化推广中的主流技术。开发高效通水阻盐性能与高机械强度的膜材料是目前反渗透技术中急需解决的问题之一。随着碳纳米管的高速通水性质以及对盐离子有较高的截留性质逐渐被人们所熟知，将碳纳米管掺杂在反渗透膜材料中成为解决上述问题的途径之一。而在诸多类型的碳纳米管材料中，双壁碳纳米管的性质优于单壁碳纳米管，故本文以双壁碳纳米管作为研究对象，采用分子动力学模拟方法对非常规双壁碳纳米管在反渗透过程中进行研究。通过调节内外管间距来考察管间距对管道内水分子与盐离子运动特性的影响。首先，本文采用单层反渗透膜模型，以0.5 mol·L-1氯化钠水溶液模拟海水，在盐水一侧施加静水压力模拟反渗透条件。其次，渗透膜的主体为公度双壁碳纳米管，其内外壁均为扶手椅型，且内壁手性保持为(8，8)。本文重点考察模拟过程中不同尺寸双壁碳纳米管的阻盐效率与通水性能，计算管内水分子平均力势，并分析水分子的氢键与偶极矩特性。另外，我们采取了三种不同的水分子势能模型（TIP3P、TIP4P与SPC/E）来考察水模型的选取对模拟结果的影响。
　　研究结果表明，管间距不仅会影响传输通道内水分子的纳观构型（平均力势、氢键与偶极矩等），还会使盐离子与水分子在碳纳米管中呈现渗透差异性。在通水阻盐方面，小尺寸双壁碳纳米管可以有效实现盐水分离但水通量较小，大尺寸双壁碳纳米管的通水量较高但阻盐效率有所下降，而中尺寸双壁碳纳米管的截盐效率可达100％，并且在净水流量的数值上与大尺寸双壁碳纳米管相近，这说明中尺寸双壁碳纳米管（即:管间距为0.815 nm）具有优异的通水阻盐性能。另外，水分子模型会在一定程度上影响阻盐率、通水量及水分子的氢键特性，例如:TIP3P水分子在反渗透模型中的渗透性较高，氢键寿命较短。然而，在不同的水模型体系中，通水阻盐性能随管间距的变化趋势相近。由模拟结果可知，水分子模型对通水阻盐性能的影响小于双壁碳纳米管几何尺寸的影响。
　　本文采用分子动力学模拟方法，从分子层面阐述双壁纳米碳纳米管的通水阻盐机理，以期为高性能碳纳米管掺杂反渗透膜的制备提供依据，并为人们改进海水淡化渗透技术提供理论支持。

目录

声明

摘要

引言

1 文献综述

1．1 水资源现状

1．2 海水脱盐的主要技术——反渗透

1．3 碳纳米管

1．4 双壁碳纳米管

1．5 碳纳米管中的水分子与盐离子

1．5．1 水分子

1．5．2 盐离子

1．6 分子动力学模拟简介

1．6．1 基本理论

1．6．2 分子力场

1．6．3 统计系综

1．6．4 周期边界条件

1．6．5 时间步长的选取

1．6．6 常用分子动力学模拟软件介绍

1．7 反渗透环境的模型化

1．8 本论文的研究内容及意义

2 反渗透双壁碳纳米管膜模型构建与模拟分析方法

2．1 反渗透模型设计

2．1．1 碳纳米管模型

2．1．2 体相水层与盐水层的构建

2．1．3 水分子势能模型的选取

2．2 模拟条件设置

2．4 数据分析方法

2．4 本章小结

3 反渗透条件下双壁碳纳米管的分子动力学模拟结果分析

3．1 阻盐效率分析

3．2 通水性能

3．3 水分子在双壁碳纳米管内的结构特性分析

3．3．1 径向密度分布

3．3．2 自由能分布

3．3．3 氢键特性

3．3．4 偶极矩

3．4 本章小结

4 不同水模型对双壁碳纳米管通水阻盐性能的影响

4．1 水模型对阻盐率的影响

4．2 水模型对通水性能的影响

4．3 水模型对双壁碳纳米管中水分子结构特性的影响

4．3．1 径向密度分布

4．3．2 自由能分布

4．3．3 氢键特性

4．3．4 偶极矩

4．4 本章小结

结论

创新点与展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢