用于NH3选择性催化还原氮氧化物的低温催化剂研究

摘要

目前氮氧化物是主要的大气污染物之一，也是形成光化学烟雾的重要因素，控制和治理氮氧化物的污染越来越受到国内外环保领域的关注。使用选择性催化还原(SCR)技术是脱除固定源排放烟气中NOx的有效方法之一。而采用低温SCR催化剂能适应将SCR装置直接配置于电除尘之后，与我国现有的省煤器、空气预热器和锅炉组装为一体的锅炉系统相匹配的安装方案，并且可以避免工业催化剂由于高温操作所必需的烟气预热能耗，又能减轻烟尘对催化剂的毒化作用，延长催化剂寿命，所以研究适合低温SCR反应的脱硝催化剂具有重要意义。
　　本文首先通过等体积浸渍法以某氧化物A为主要活性组分，B、C等金属氧化物为助剂，研究制备了脱硝催化剂。通过电镜扫描表征研究，确定以A、B、C三种金属氧化物作为催化剂的活性组分，并将500℃确定为催化剂的最佳煅烧温度。在此基础上用等体积浸渍法分别研究制备出以ZSM-5、TiO2、 Al2O3为载体的脱硝催化剂，通过SEM、TPD、TPR表征，发现A-B-C/Al2O3催化剂综合性能较高，且采用Al2O3为载体时生产成本最低，本文选择选择A-B-C/Al2O3催化剂为主要研究对象。
　　其次，本文在不同反应温度条件下，对A-B-C/Al2O3催化剂进行了低温SCR脱硝测试研究，发现该催化剂在90～150℃的温度窗口内具有良好的脱硝活性，并通过实验研究确定最佳脱硝温度为120℃。
　　然后，本文使用化学活化法制备了活性炭，以活性炭和Al2O3为复合载体研究制备了A-B-C/Al2O3-AC脱硝催化剂，将其与A-B-C/Al2O3和A-B-C/AC催化剂分别进行了SCR低温脱硝对比实验研究，发现A-B-C/Al2O3-AC催化剂的脱硝效果要优于其他两种催化剂。
　　最后，本文选取A-B-C/Al2O3、A-B-C/Al2O3-AC、A-B-C/AC三种催化剂进行SCR脱硝抗硫性能实验研究，发现以Al2O3-AC为复合载体可提高催化剂脱硝效率，说明在催化剂载体中添加部分活性炭有利于脱硝反应的进行，且能在烟气中存在SO2时仍保持较高的脱硝活性，从而提高了催化剂的抗硫性能。

目录

论文说明

摘要

第一章 绪论

1．1 NOx的生成及危害

1．1．1 NOx污染物的来源

1．1．2 NOx污染物的危害

1．2 NOx排放控制技术

1．2．1 燃煤NOx的生成途径

1．2．2 燃料脱硝技术

1．2．3 燃烧过程中NOx控制技术

1．2．4 烟气脱硝技术

1．3 选择性催化还原催化剂及制备工艺综述

1．3．1 SCR脱硝催化剂研究

1．4 SCR脱硝催化剂的布置方式

1．5 目前SCR脱硝催化剂存在的问题和解决思路

1．6 本文研究的出发点、研究内容及技术路线

第二章 实验装置和催化剂制备

2．1 脱硝催化剂制备实验药品与器材

2．2 脱硝催化剂制备

2．2．1 脱硝催化剂制备方法

2．2．2 催化剂浸渍制备方法

2．3 活性炭制备及表征

2．3．1 活性炭化学活化法制备

2．3．2 活性炭吸附性能评价方法

2．4 脱硝催化剂的表征

2．4．1 扫描电子显微镜(SEM)

2．4．2 程序升温脱附(TPD)

2．4．3 程序升温还原(TPR)

2．4．4 多晶X射线衍射(XRD)

第三章 SCR脱硝实验系统研究

3．1 SCR脱硝试验系统设计研究

3．1．1 配气系统

3．1．2 催化反应系统

3．1．3 烟气测量分析系统

3．2 脱硝反应炉温度场调试

3．3 脱硝测试实验系统气密性调试研究

3．4 SCR脱硝调试实验

3．5 本章小结

第四章 不同载体低温脱硝催化剂的微观特性研究

4．1 不同载体低温催化剂的制备

4．2 不同载体低温催化剂表征与分析

4．2．1 扫描电镜表征与分析

4．2．2 H2-TPR表征与分析

4．3 NH3-TPD表征与分析

4．4 本章小结

第五章 选择性催化还原脱硝实验研究

5．1 SCR催化剂活性测试过程

5．2 催化剂SCR脱硝实验研究

5．2．1 不同反应温度下A-B-C／Al2O3催化剂SCR脱硝实验研究

5．2．2 不同载体的催化剂SCR脱硝实验研究

5．2．3 SCR脱硝催化剂抗硫性能实验研究

5．3 SCR脱硝催化剂SEM表征

5．3．1 不同反应温度下的A-B-C／Al2O3催化剂SEM表征

5．3．2 不同载体催化剂SEM表征

5．4 本章小结

第六章 全文总结与展望

6．1 全文工作总结

6．2 研究展望

参考文献

致谢

攻读学位期间参加的科研项目及完成的学术论文

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