纳米填充与辐照交联UHMWPE的力学及摩擦学性能研究

摘要

超高分子量聚乙烯(Ultra High Molecular Weight Polyethylene,简称UHMWPE)是一种具有低摩擦,低磨耗的热塑性工程塑料,作为承载材料用于人工关节臼杯已有五十年的历史,临床上目前主要应用于人工髋关节,膝关节和腕关节,与金属合金或者陶瓷关节球头配合使用。在人体生理冲击加载条件下,UHMWPE关节臼杯表面固有的机加工缺陷在人体关节所特有的多向力运动下,经长期磨损之后会产生大量细小的磨屑,从而诱发巨噬细胞产生一系列不良生理反应,释放溶骨因子,导致固定和配合良好的人工关节发生无菌松动,最终失效。由无菌松动所导致的人工关节失效比例占到其失效比例的50％以上,因此,可以认为磨损是人工关节失效的主要原因。由此可以看出,降低UHMWPE的磨损率,提高UHMWPE关节臼杯的承载能力是提高人工关节使用寿命的关键所在。
　　 辐照交联可以有效地提高UHMWPE的耐磨性,但辐照后材料部分力学性能下降,抗压向载荷的能力减弱,尤其是在空气辐照条件下,力学性能的下降和材料氧化老化现象更为明显。为避免空气中氧气对材料制备的影响,将真空热压成型,真空包装辐照及真空熔融热处理引入材料制备过程,采用纳米填充的办法解决UHMWPE辐照后材料变软,承载能力减弱的问题。
　　 本研究根据人体膝关节运动的特点,自主设计了三工作站膝关节磨损实验机,首先从辐照交联改性入手,研究了辐照交联对自制模压UHMWPE和商用挤出UHMWPE材料摩擦学性能,力学性能及微观结构的影响;在此基础之上,采用辐照交联和纳米填充联合改性的方法,优先选用良好生物相容性的纳米羟基磷灰石(简称nano-HAP)作为填充材料,研究辐照交联和纳米填充对UHMWPE摩擦学性能,力学性能和微观结构的影响;最后研究以常规耐磨添加材料纳米二氧化硅(nano-SiO2)作为填料时,辐照交联材料在多向运动磨损条件下的耐磨性,构建表面耐磨层。
　　 辐照交联减小了低速直线往复运动小牛血清润滑条件下的摩擦系数,有效地提高UHMWPE在单向高速运动,低速直线往复运动和膝关节磨损条件下的耐磨性,提高了材料抗粘着磨损和磨粒磨损的能力。辐照交联后,UHMWPE的凝胶含量随辐照剂量逐渐增加,结晶度显著下降。结晶度和交联度的变化降低了UHMWPE的塑性和抗压向载荷的能力。辐照后UHMWPE的红外光谱表明真空热压,真空包装及真空熔融热处理可以有效地避免UHMWPE在辐照过程中的氧化问题。
　　 适量Nano-HAP的加入有效降低了UHMWPE的摩擦系数和磨损率,提高了UHMWPE表面抵抗粘着磨损的能力。辐照后的填充材料表面纳米粒子能够形成有效承载使得联合改性具有协同增强耐磨性的作用。填充纳米粒子后UHMWPE结晶度的显著增加使得UHMWPE的弹性模量和抗压向载荷的能力得到显著提高。辐照交联材料的摩擦学性能与摩擦体系的综合弹性模量存在显著的数学关系。纳米粒子的加入对辐照交联UHMWPE的凝胶含量没有显著影响,辐照后UHMWPE/nano-HAP的红外光谱表明真空热压,真空包装及真空熔融热处理同样可以有效地避免UHMWPE在辐照过程中的氧化问题,同时填料中的含氧基团在辐照过程中对UHMWPE没有氧化作用。
　　 在多向运动条件下,未辐照和辐照交联UHMWPE/nano-SiO2的磨损率随着纳米填料的增加逐渐减小,相同机加工条件下不同填充量材料表面的粗糙度未见显著差异,磨损后材料表面的粗糙度显著降低。UHMWPE/nano-SiO2与UHMWPE/nano-HAP相比表现出较好的塑性变形的能力。对填充后的粉末进行真空辐照,未见辐照粉末存在明显的氧化现象,由此构建出的材料耐磨表层与基体结合良好,表现出较低的磨损率,该方法适合用作制备新型人工关节材料。