磷酸银基复合材料光催化降解水中阿特拉津的研究

摘要

阿特拉津（Atrazine）作为一种在世界范围内广泛使用的除草剂，能够有效防治农田杂草生长以提高农业生产效益，但是残留的阿特拉津能进入土壤、河流、湖泊，对地下水、地表水造成污染，并随着生物链的富集，对植物、动物、人类造成不同程度的危害。近年来，随着光催化技术的不断发展，简单、廉价、高效地光催化降解阿特拉津成为人们研究的热点。Ag3PO4作为一种新型高活性可见光催化剂，已在光解制氧、还原CO2、降解NOx化合物、降解有机污染物等方面开展了广泛研究，但对其光催化降解阿特拉津的研究较少。
　　本文利用不同改性方法制备了磷酸银基复合催化剂(Au NRs/Ag3PO4、Mo-Ag3PO4)。通过SEM、XRD、XPS等一系列手段进行表征，检测了其物理和化学结构性质。研究了可见光照射下，磷酸银基复合催化剂(Au NRs/Ag3PO4、Mo-Ag3PO4)光催化降解水中阿特拉津的降解效果。磷酸银基复合催化剂光催化降解阿特拉津的研究表明，当反应体系初始pH=6时，其光催化活性最好，并且随着光催化过程的进行，体系的pH值逐渐降低。通过自由基捕获实验发现，催化反应过程中主要的活性物种为h+和·OH自由基。利用高效液相色谱-质谱(LC-MS)、离子色谱(IC)测定了复合催化剂光催化降解阿特拉津的中间产物:2-羟基-4-乙胺基-6-异丙胺基-1，3，5-三嗪、2-氯-4-氨基-6-异丙胺基-1，3，5-三嗪、2-羟基-4-氨基-6-异丙胺基-1，3，5-三嗪、2，4-二羟基-6-异丙胺基-1，3，5-三嗪等，并推测出磷酸银基复合催化剂催化降解阿特拉津的可能机理:在可见光的照射下，Ag3PO4受光激发产生光生e-与h+，复合体系中Au NRs以及Mo元素的存在有利于促进e-的转移，提高催化活性;光生h+则与反应体系中的H2O反应生成·OH和H+，使体系的pH值随着反应的进行而降低;与此同时，产生的·OH自由基分别进攻阿特拉津分子的C-Cl键、侧链乙胺基仲碳原子及侧链异丙胺基中心碳原子，经脱氯-羟基化和脱烷基作用等一系列的化学反应，得到最后的产物为三聚氰酸，三聚氰酸会被进一步矿化成H2O、CO2、NO3-。
　　本论文不仅丰富了磷酸银基复合催化剂在光催化降解农药有机污染领域的应用，而且为光催化降解阿特拉津的实际应用提供了理论基础。

目录

声明

摘要

缩略语表

第一章 绪论

1．1 阿特拉津降解消除的研究

1．1．1 微生物降解

1．1．2 高级氧化法降解

1．1．3 光催化降解

1．2 Ag3PO4光催化剂的研究进展

1．2．2 Ag3PO4光催化剂的改性研究

1．3 Ag3PO4光催化降解有机污染物的研究进展

1．4 论文研究意义及思路

第二章 AuNRs／Ag3PO4复合光催化剂的制备及降解ATR的研究

2．1 引言

2．2 试剂与仪器

2．2．1 试剂

2．2．2 主要仪器

2．3 实验方法

2．3．1 Au NRs／Ag3PO4复合催化剂的制备

2．3．2 催化剂表征

2．3．3 电化学性能测试

2．3．4 光催化活性测试

2．3．5 光催化降解ATR性能测试

2．4 结果与讨论

2．4．1 Au NRs／Ag3PO4复合催化剂的表征

2．4．2 Au NRs／Ag3PO4复合催化剂光催化活性

2．4．3 Au NRs／Ag3PO4复合催化剂催化降解ATR的性能及机理

2．5 本章小结

第三章 Mo-Ag3PO4复合光催化剂的制备及其降解ATR的研究

3．1 引言

3．2 试剂与仪器

3．2．1 试剂

3．2．2 主要仪器

3．3 实验方法

3．3．1 Mo-Ag3PO4复合催化剂的制备

3．3．2 催化剂表征

3．3．3 电化学性能测试

3．3．4 光催化活性测试

3．3．5 光催化降解ATR性能测试

3．4 结果与讨论

3．4．1 Mo-Ag3PO4复合催化剂的表征

3．4．2 Mo-Ag3PO4复合催化剂光催化活性

3．4．3 Mo-Ag3PO4复合催化剂催化降解ATR的性能及机理

3．4．4 催化剂表面性能对ATR降解产物的影响

3．5 本章小结

4．1 全文总结

4．2 展望

参考文献

致谢

硕士期间已发表的论文

授权专利

硕士期间待发表的论文

研究生期间参加的科研项目