(Ca,Sr)TiO3基陶瓷抗还原特性及温度稳定性的研究

摘要

多层陶瓷电容器（MLCC）是近年来发展最快的电子元件之一，但随着其低成本化的要求不断提高，贱金属电极多层陶瓷电容器(BME-MLCC)逐渐成为主要发展方向，而这项技术要求介质材料能与贱金属在还原气氛中共烧，因此具有抗还原性的高介电常数温度稳定型BME-MLCC介质材料成为当前研究热点。本文以钛酸锶钙基陶瓷为研究对象，探讨了掺杂改性、材料复合等对Ca0.36Sr0.64TiO3基陶瓷的成分结构、介电性能及抗还原性的影响，对高介电常数温度稳定型BME-MLCC介质材料进行了探索性研究。
　　分别研究了CaF2，MgO及LiF掺杂对Ca0.36Sr0.64TiO3陶瓷结构及介电性能的影响。XRD表明所有样品均为立方结构，且没有明显的第二相出现。当掺杂 CaF2和LiF时，样品在还原气氛中烧结后的介电常数与空气烧结的相比无明显下降；在掺杂MgO时，由于氧空位的产生，样品在还原气氛中烧结后介电常数上升近一倍。另外，所有样品的介温系数均小于-900ppm/℃。结果显示，对Ca0.36Sr0.64TiO3进行CaF2、MgO或LiF掺杂后，样品的介电常数、损耗及抗还原性较好，但在改善温度稳定性方面效果一般。
　　研究了(1-x)Ca0.36Sr0.64TiO3-xLi0.5Pr0.5TiO3复合材料(0.1≤x≤0.3)的结构及介电性能。XR D显示样品在两种气氛中烧结后均呈现立方钙钛矿结构，形成了良好的固溶体。样品在空气中烧结时，样品介电常数随着Li0.5Pr0.5TiO3含量的增加从274下降到254。还原气氛中的样品介电常数相对空气样品上升了约2~3倍，而损耗则比空气中的样品提高了20~30倍。随着Li0.5Pr0.5TiO3含量增加，还原气氛中的样品出现介电峰向高温方向移动的现象，介温系数也从-1238ppm/℃上升至+55ppm/℃。结果显示，将Ca0.36Sr0.64TiO3与Li0.5Pr0.5TiO3复合后，可以有效的调节介温系数，但是样品出现半导化的趋势，抗还原性较差。
　　研究了(1-x)Ca0.36Sr0.64TiO3-xLi0.5Nd0.5TiO3复合材料(0.3≤x≤0.8)的结构及介电性能。XR D显示样品在空气气氛和还原气氛中烧结后均呈立方钙钛矿结构。空气气氛中烧结的样品介电常数随着 x值增大而减小，损耗则呈相反趋势。当 x值增加，空气气氛样品的介温系数从-1556ppm/℃单调上升至+2509ppm/℃，并且在 x=0.57时达到近零介温系数(rε=+12ppm/℃)。而对于还原气氛样品，随着Li0.5Nd0.5TiO3含量的上升，复合材料的介电峰向着高温方向移动。随着x值从0.3上升到0.8，陶瓷的介温系数从-1389ppm/℃单调增加至+2679ppm/℃。对还原气氛中烧结的(1-x)Ca0.36Sr0.64TiO3- xLi0.5Nd0.5TiO3材料样品进行了阻抗谱分析，利用“砖块模型”对样品进行等效电路的拟合，并计算出不同电活性区域的性能参数。在阻抗谱数据基础上，对样品进行了活化能分析。利用三因素四水平正交试验研究了 M n，V，Y掺杂对不同气氛中烧结的Ca0.36Sr0.64TiO3-Li0.5Nd0.5TiO3材料的影响。

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1绪论

1. 1 MLC C概述

1. 2 MLC C介质陶瓷的主要材料体系及研究现状

1.3 (Ca,Sr)TiO3体系材料的概况及研究现状

1. 4 课题的主要研究内容

2 实验过程和性能测试

2. 1 实验原料

2. 2 陶瓷材料的制备流程

2. 3 还原气氛烧结

2. 4 陶瓷样品的性能测试

3 CaF2，MgO及LiF的掺入对Ca0.36Sr0.64TiO3陶瓷性能的影响

3. 1引言

3. 2实验方法和性能测试

3.3 CaF2的掺入对Ca0.36Sr0.64TiO3陶瓷结构及性能的影响

3.4 MgO的掺入对Ca0.36Sr0.64TiO3陶瓷性能的影响

3.5 LiF的掺入对Ca0.36Sr0.64TiO3陶瓷性能的影响

3. 6 本章小结

4 Ca0.36Sr0.64TiO3-Li0.5Pr0.5TiO3陶瓷的结构及介电性能研究

4. 1 引言

4. 2 实验方案与性能测试

4.3 Ca0.36Sr0.64TiO3-Li0.5Pr0.5TiO3陶瓷的微观结构研究

4.4 Ca0.36Sr0.64TiO3-Li0.5Pr0.5TiO3陶瓷的介电性能研究

4. 5 本章小结

5 Ca0.36Sr0.64TiO3-Li0.5Nd0.5TiO3陶瓷的结构及介电性能研究

5. 1 引言

5. 2 实验方案与性能测试

5.3 Ca0.36Sr0.64TiO3-Li0.5Nd0.5TiO3陶瓷的微观结构研究

5.4 Ca0.36Sr0.64TiO3-Li0.5Nd0.5TiO3陶瓷的介电性能研究

5.5 Ca0.36Sr0.64TiO3-Li0.5Nd0.5TiO3陶瓷的阻抗谱分析

5.6 Ca0.36Sr0.64TiO3-Li0.5Nd0.5TiO3陶瓷的活化能分析

5. 7 正交试验研究Mn、V、Y微量掺杂对陶瓷性能的影响

5. 8 本章小结

6 研究总结与展望

致谢

参考文献

附录 攻读硕士学位期间发表论文