Fe3O4/TiO2/EG磁性可漂浮光催化剂制备及降解苯酚的研究

摘要

纳米TiO2具有优异的光催化性质，可应用在净化、降解有机化合物等很多领域。但是由于粉末TiO2回收困难、无法循环使用而致使成本较高。解决上述难题的一种重要途径是光催化剂负载技术。在国内外研究现状基础上，本文选择具有大的比表面积的膨胀石墨与易于磁性分离的Fe3O4为载体，采用原料的不同添加顺序制备了一系列Fe3O4/TiO2/EG磁性可漂浮光催化剂。采用化学氧化法制备出膨胀石墨材料;共沉淀法制备的Fe3O4粒子，同时用聚乙二醇6000修饰Fe3O4粒子。将修饰后的Fe3O4粒子、EG与TiO2以不同添加顺序制备出Fe3O4/TiO2/EG磁性复合光催化剂。并采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)以及振动样品磁强计(VSM)等测试手段对样品进行了表征分析;并考察了制备方法、煅烧温度、样品添加量等因素对催化剂性能的影响。综上分析确定了复合材料的最佳制备条件。
　　 1、采用以膨胀石墨和可膨胀石墨为原料制备了两种TiO2/EG复合光催化剂，比较了两种方法制备样品的性能、结构、形貌及光吸收特性。实验发现，以膨胀石墨为原料，TiO2与EG质量比为5∶1时，煅烧温度为450℃合成的样品光催化活性最好，以500W氙灯为光源，光照120min对苯酚溶液(25mg·L-1)的降解率可达89.6％。
　　 2、采用共沉淀法制备Fe3O4粒子，同时用聚乙二醇6000修饰。通过溶胶-凝胶法在修饰后的Fe3O4粒子表面负载一层TiO2。用XRD、SEM、UV-Vis及VSM对样品进行了表征分析。并讨论了反应温度、Fe3O4添加量等因素对Fe3O4/TiO2光催化剂性能的影响。实验发现，TiO2与Fe3O4质量比为1∶0.3时，煅烧温度为450℃光催化活性较好，且复合材料具有较好的重复使用性能。
　　 3、将修饰后的Fe3O4粒子、EG与TiO2以不同的添加顺序制备Fe3O4/TiO2/EG磁性复合光催化剂。通过XRD、SEM、UV-Vis及VSM表征分析;以及吸附性能、光催化性能、回收性能和重复使用性能综合分析得出:以先制备Fe3O4/TiO2后负载于EG上的方法具有最佳性能。实验表明，以Fe3O4∶TiO2∶EG质量比为0.3∶1∶0．2，煅烧温度为450℃合成的样品性能最佳，常温下吸附苯酚(25mg·L-1)溶液40min，去除率可达24.3％;500W氙灯照射120min对苯酚溶液(25mg·L-1)的降解率可达76.7％;在磁场作用下，通过5次回收，其回收率及重复使用率分别为82.1％和75％。

目录

摘要

第1章 绪论

1．1 目的和意义

1．1．1 研究背景

1．1．2 目的和意义

1．2 半导体TiO2光催化技术

1．3 Fe3O4／TiO2磁性光催化剂的研究进展

1．4 膨胀石墨作载体对TiO2光催化性能的影响

1．5 本论文主要研究内容

第2章 实验材料及表征方法

2．1 实验试剂、材料及实验设备

2．1．1 试剂与材料

2．1．2 实验设备

2．2 光催化剂制备

2．2．1 膨胀石墨负载TiO2的制备

2．2．2 磁性TiO2的制备

2．3 复合光催化剂表征分析方法

2．3．1 表观形貌分析

2．3．2 晶粒结构分析

2．3．3 光吸收性能分析

2．3．4 磁性能分析

2．4 样品性能测定

2．4．1 光催化性能研究方法

2．4．2 回收率测定

2．4．3 重复使用性测定

第3章 TiO2／EG的制备及性能研究

3．1 引言

3．2 TiO2／EG制备条件的选择

3．2．1 原料配比

3．2．2 焙烧温度

3．3 TiO2／EG的表征

3．3．1 表观形貌分析

3．3．2 晶相结构分析

3．3．3 光吸收特性分析

3．4 催化剂的性能测试

3．4．1 吸附性能

3．4．2 漂浮性能

3．5 制备TiO2／EG影响因素的综合分析

3．6 本章小结

第4章 Fe3O4／TiO2光催化剂的性能研究

4．1 引言

4．2 催化剂表征

4．2．1 晶相结构分析

4．2．2 表观形貌分析

4．2．3 表面成分分析

4．2．4 磁性分析

4．2．5 光吸收特性分析

4．3 Fe3O4／TiO2光催化剂的性能研究

4．3．1 Fe3O4／TiO2的光催化性能

4．3．2 Fe3O4／TiO2的回收和重复使用性能

4．4 本章小结

第5章 Fe3O4／TiO2／EG三组分复合光催化剂的性能研究

5．1 前言

5．2 表征分析

5．2．1 晶相分析

5．2．2 表观形貌分析

5．2．3 表面成分分析

5．2．4 磁性能分析

5．2．5 光吸收特性分析

5．3 催化剂的性能研究

5．3．1 催化剂的吸附性能

5．3．2 催化剂的光催化性能

5．3．3 催化剂的回收性能

5．3．4 催化剂的重复使用性能

5．3．5 催化剂的漂浮性能

5．4 本章小结

结论

参考文献

致谢

攻读学位期间发表论文

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