碳载Pt-Pd和碳载Pt-CeO2催化剂对甲醇和乙醇的电催化氧化

摘要

论文利用间歇式微波辐射甲酸液相还原法制备了Pt-Pd/C双金属催化剂和Pt-CeO2/C复合催化剂；催化剂的物理表征主要采用了电化学比表面积(ESA)，能谱(EDS)，透射电镜(TEM)和X-射线衍射(XRD)等测试方法；利用线性扫描法(LSV)，循环伏安法(CV)和计时电流法(CA)等测试方法在不同体系中对催化剂的电催化氧化特性进行了研究。
　　对制备催化剂的碳载体在不同条件下进行了预处理。实验结果表明，不同方法预处理的碳载体制备的催化剂对甲醇和乙醇的氧化表现出不同的电催化活性。对Pt-Pd/C双金属催化剂物理表征结果表明，无论用C(a)还是 C(b)作载体制备的Pt-Pd/C双金属催化剂中金属粒子分散得都很好，其平均粒径约在4-8 nm之间。加入Pd的比例不同，催化剂的电化学比表面积也不同。
　　对Pt-Pd/C双金属催化剂的电化学测试实验结果表明，Pd/C催化剂在酸性溶液中对甲醇、乙醇没有电催化氧化活性，但Pd的加入提高了Pt/C催化剂对甲醇和乙醇的电催化氧化活性和稳定性。无论是在酸性溶液中还是在碱性溶液中，随着 Pd含量的增加，Pt-Pd/C催化剂对甲醇和乙醇氧化的电催化氧化活性都呈现出先增后降的趋势。当Pt:Pd原子比为3:1时，Pt-Pd/C双金属催化剂对甲醇和乙醇表现出最高的电催化氧化活性和稳定性。实验结果还表明，Pt:Pd原子比为3:1的Pt-Pd/C双金属催化剂在碱性溶液中对甲醇的电催化氧化活性和稳定性高于其在酸性溶液中对甲醇和乙醇的电催化氧化活性和稳定性。对于乙醇在碱性溶液中氧化，出现一个氧化峰，而在酸性溶液中有两个氧化峰，说明乙醇在酸性和碱性溶液中的氧化是基于不同的氧化机理。
　　用不同方法制备了Pt-CeO2/C复合催化剂，实验结果表明，催化剂中加入一定比例的CeO2，比单金属Pt/C催化剂对甲醇和乙醇的氧化活性和稳定性高，此外用氨水调节pH值制备的Pt-CeO2/C催化剂具有更高的活性和稳定性。

目录

封面

目录

中文摘要

英文摘要

第1章 绪论

1.1燃料电池的概述

1.2 直接甲醇燃料电池(DMFC)的发展

1.3 直接乙醇燃料电池(DEFC)的发展

1.4 本文主要研究方向及内容

第2章 实验部分

2.1 试剂与材料

2.2 实验仪器

2.3 催化剂的制备方法

2.4 工作电极的制备

2.5催化剂的分析和表征

2.6 实验装置及电化学测试方法

第3章 结果与讨论

3.1 Pt-Pd/C(a)催化剂对甲醇和乙醇的电催化氧化性能的研究

3.2 Pt-Pd/C(b)催化剂对甲醇和乙醇的电催化氧化性能的研究

3.3 Pt-CeO2/C催化剂的制备及对甲醇和乙醇电催化氧化性能的研究

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文

声明

致谢