氮化碳膜电极的强化及其降解银氰络合物的研究

摘要

本文首先以三聚氰酸与苯并胍胺的混合物为原料，通过高温液相生长法将g-C3N4负载到氧化铟锡玻璃(ITO)上，并通过协同、掺杂方式对氮化碳电极进行强化。将所制备的电极作为工作电极，铂丝或钛片作为对电极，光电催化氧化降解亚甲基蓝以及银氰络合物。深入分析了强化电极作用的过程与机制。本论文主要有四方面内容： 1.将g-C3N4电极作为光阳极，在H2O2辅助作用下光电催化降解亚甲基蓝。研究结果表明g-C3N4与H2O2在可见光下存在协同作用。并采用电子顺磁共振自旋捕捉技术和自由基淬灭实验等方法证实了·O2-和·OH为光电催化过程中的主要氧化物种，提出了可能的催化反应机理，在外加H2O2条件下，g-C3N4受可见光激发生成光生电子被O2或H2O2捕获最终生成·OH，从而将有机染料降解。 2.通过掺杂Ag/W的方式强化g-C3N4电极，并对所制备的掺杂电极进行了表征分析。将掺杂电极用作光阳极，进行了交流阻抗测试以及光电流密度测试，与纯的g-C3N4薄膜电极相比，掺杂电极光生电子的迁移能力和电子与空穴的分离能力增强；更多的电子被O2捕获并生成·O2-和·OH，从而降解亚甲基蓝。 3.将g-C3N4薄膜电极作为阳极在H2O2辅助作用下光电催化降解银氰络合物同时在阴极和阳极回收银离子，并进行表征分析。结果表明，在阳极与阴极回收的Ag分别以AgO和Ag0的形式存在。随着g-C3N4薄膜电极循环使用次数的增加，沉积的AgO能够增强g-C3N4薄膜电极的光电响应能力。采用电子顺磁共振自旋捕捉技术和自由基猝灭实验等方法证实了·O2-和·OH为光电催化过程中的主要氧化物种，提出了可能的催化反应机理，g-C3N4的光生电子可以与·O2-和H2O2生成·OH降解银氰络合物；同时Ag的回收增强了g-C3N4的导电性和光生电子的迁移速率；此外，AgO可以促进·O2-的生成，从而提高银氰络合物的降解效率以及Ag回收率。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 课题研究背景及意义

1.2 本文主要研究内容和技术路线

1.2.1 本文主要研究内容

1.2.2 技术路线

第二章 文献综述

2.1 类石墨相氮化碳（g-C3N4）

2.1.1 g-C3N4的性质及相关概述

2.1.2 g-C3N4膜电极的制备方法

2.1.3 提高g-C3N4光电催化性能的方法

2.2 银氰络合物

2.2.1 银氰络合物的来源与危害

2.2.2 氰化物的处理方法

2.3 文献小结

第三章 H2O2强化g-C3N4可见光电催化降解亚甲基蓝的研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 试剂与仪器

3.2.2 实验方法

3.3 结果与讨论

3.3.1 g-C3N4薄膜电极的物理化学性能表征

3.3.2 g-C3N4/H2O2体系降解亚甲基蓝

3.3.3 H2O2浓度对降解效果的影响

3.3.4 vis-g-C3N4/H2O2催化反应机理研究

3.3.5 外加电压对g-C3N4/H2O2体系降解效果的影响

3.3.6 初始pH值对降解效果的影响

3.3.7 电极的稳定性分析

3.4 本章小结

第四章 Ag掺杂g-C3N4薄膜电极的制备及光电性能研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.1 试剂与仪器

4.2.2 实验方法

4.3 结果与讨论

4.3.1 SEM-EDX表面形貌分析

4.3.2 HRTEM-STEM分析

4.3.3 XRD分析

4.3.4 FT-IR分析

4.3.5 紫外可见漫反射分析

4.3.6 XPS分析

4.3.7 Ag/g-C3N4的光电化学特性

4.3.8 机理分析

4.4 本章小结

第五章 Na2WO4掺杂g-C3N4薄膜电极的制备及光电性能研究

5.1 引言

5.2 实验材料与方法

5.2.1 试剂与仪器

5.2.2 实验方法

5.3 结果与讨论

5.3.1 SEM-EDX表面形貌分析

5.3.2 XRD分析

5.3.3 FT-IR分析

5.3.4 紫外可见漫反射分析

5.3.5 XPS分析

5.3.6 W/g-C3N4的光电化学特性

5.3.7 机理分析

5.4 本章小结

第六章 H2O2强化g-C3N4薄膜电极降解银氰络合物同时回收Ag研究

6.1 引言

6.2 实验部分

6.2.1 试剂与仪器

6.2.2 实验方法

6.3 结果与讨论

6.3.1 不同体系下降解银氰络合物

6.3.2 H2O2浓度对g-C3N4/H2O2光电催化降解银氰络合物的影响

6.3.3光电催化体系降解银氰络合物循环实验

6.3.4光电催化体系Ag质量平衡

6.3.5光电催化体系N质量平衡

6.3.6 g-C3N4电极的表征

6.3.7 钛电极的表征

6.3.8 机理分析

6.4 本章小结

第七章 结论与展望

7.1 结论

7.2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间所取得的相关科研成果

致谢