Ru/TiO2掺杂助催化剂对苯的催化氧化研究

摘要

催化氧化法是脱除苯最为有效的方法之一。本文首先采用浸渍法制得MOx/TiO2(M=Mn, Ce, Co, Fe)四种催化剂并对苯进行活性评价，其中MnOx/TiO2的催化活性最高，并提出了MnOx/TiO2对苯的催化反应机理；其次，研究了助催化剂Mn对Ru基催化剂的改性，发现Mn的掺杂未能提高Ru基催化剂的催化活性；随后，展开了不同助催化剂M(M=Co, Ce, Cu, Fe)针对Ru基催化剂的掺杂改性，最终，筛选出Co为一种较好的助催化剂，并确定了一种较好的制备方法，完成了Ru基催化剂对苯催化氧化的反应机理研究。
　　本文得出的结论如下：
　　(1) MOx/TiO2(M=Mn, Ce, Co, Fe)中MnOx/TiO2对苯的催化活性最强，随着Mn负载量的增加，催化活性逐渐增强，在催化剂表面检测到酚、醌、马来酸盐、乙酸盐等反应中间体，从而提出MnOx/TiO2催化氧化苯的反应机理。
　　(2) Ru-M/TiO2(M=Mn, Co, Ce, Cu, Fe)中Ru-5Co/TiO2对苯的催化活性最强，筛选出Co为一种较好助催化剂；采用三种方法制得不同催化剂进行苯的催化氧化，从而确定最佳制备方法；Ru-(y)Co/TiO2(y=1,3,5,10)中，Ru-5Co/TiO2对苯的催化活性最强，确定助催化剂Co3O4的最佳掺杂量为5wt.％。
　　(3) Ru-5Co/TiO2对苯的催化氧化机理为：首先苯吸附在含Ru的活性位点上，随后苯被氧化为酚，接着酚进一步被氧化为酮，酮进一步发生开环反应生成醛、乙酸盐、马来酸盐等物种，最后，进一步氧化为CO, CO2和H2O。
　　本文的研究工作为Ru基催化剂对苯的催化氧化提供了实验和理论依据，同时为非贵金属助催化剂对贵金属催化剂的掺杂改性提供了一定的参考。

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第1章. 绪论

1.1引言

1.2 VOCs简介

1.3苯的基本性质及其危害

1.4苯的处理

1.5 VOCs处理技术性能比较

1.6催化剂

1.7本文的研究思路及创新点

第2章. 实验平台及实验分析

2.1实验材料

2.2活性评价

2.3材料表征

2.4稳定性评价

2.5机理研究

第3章. 助催化剂对苯的催化氧化研究

3.1引言

3.2实验

3.3结果与讨论

3.4小结

第4章. Ru-M/TiO2催化剂对苯的催化氧化研究

4.1引言

4.2 Ru基催化剂掺杂Mn助催化剂

4.3 Ru基催化剂掺杂Co助催化剂

4.4小结

第5章. 结论与展望

5.1结论

5.2展望

致谢

参考文献

附录