基于纳米材料和聚合物薄膜修饰电极的制备及分析应用

摘要

化学修饰电极(CMEs)由于其灵敏性高、操作简单、设备耗费低等优点,现已成为电化学和电化学分析研究的热点之一。将纳米材料应用到化学修饰电极领域中,可以进一步提高电极的各种性能,拓展纳米材料的应用范围。基于其独特的结构和优异的性能,石墨烯作为一种新型二维碳纳米材料,在电化学传感器中受到广泛的关注。将石墨烯和导电性好、化学性质稳定的聚合物一同作用于电极表面,不仅可以增加电极有效面积,还能明显地增强电流响应信号,进而提高化学修饰电极的灵敏性。本论文制备了石墨烯及功能化石墨烯纳米复合材料,探究了三种化学修饰电极在食品和药物分析中的应用。论文主要研究内容如下:
　　1.利用化学氧化还原法制备了石墨烯,并结合二茂铁甲酸和聚苯胺的特性,得到聚苯胺/石墨烯‐二茂铁甲酸复合膜修饰电极,利用扫描电子显微镜(SEM)对修饰电极的表面形貌和结构进行了表征,优化了实验条件,采用循环伏安法、微分脉冲伏安法考察了亚硝酸盐(NO2-)在修饰电极上的电化学行为。研究表明,在pH4.0的BR缓冲液中,该修饰电极对NO2-电化学氧化有良好的电催化性能, NO2-氧化锋电流与其浓度在4~300μmol·L-1范围内呈现良好的线性关系,检测限为1.2μmol·L-1(S/N=3),同时,该电极具有较好的重现性和稳定性。
　　2.利用对氨基苯磺酸重氮盐和氧化石墨制备了对氨基苯磺酸功能化的石墨烯(AS-GS),AS-GS可以改变石墨烯的表面特性而防止其团聚。制得了一种新型的Nafion/AS-GS复合薄膜修饰电极,采用扫描电镜(SEM)对修饰电极进行了表征,并利用循环伏安法(CV)和微分脉冲伏安法(DPV)研究了咖啡因(CAF)在修饰电极上的电化学行为。在最优条件下,该修饰电极对咖啡因的氧化有良好的电催化活性。氧化峰电流与咖啡因浓度在1~500μmol·L-1范围内呈良好的线性关系,检测限为5.31×10-7mol·L-1(S/N=3)。AS-GS/Nafion复合薄膜修饰电极具有较高的灵敏性,较好的稳定性和重现性。可用于可乐和功能性饮料中咖啡因含量的快速检测。
　　3.采用电化学聚合法在2mmol·L-1氯金酸的5mmol·L-1 L-谷氨酸溶液中制得了纳米金掺杂聚L-谷氨酸/石墨烯纳米纤维(SGNF)修饰电极,并用SEM对其表面形貌进行了表征。该修饰电极对AC的氧化还原具有良好的电催化活性,在0.1mol·L-1 PBS(pH6.0)溶液中,对乙酰氨基酚(AC)氧化峰电流明显增加,峰电势负移。在最佳条件下,氧化峰电流与AC浓度在2~73.33μmol·L-1范围内呈现良好的线性关系,最低检测限为6.24×10-7mol·L-1(S/N=3)。该修饰电极可用于抗坏血酸(AA)和对乙酰氨基酚(AC)的同时检测。该方法制备的修饰电极操作简单,稳定性好,还可用于实际药物中AC的测定,结果令人满意。

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第一章 绪论

1.1引言

1.2化学修饰电极

1.3碳纳米材料修饰电极

1.4聚合物薄膜修饰电极

1.6本论文研究内容和意义

参考文献

第二章 聚苯胺/石墨烯-二茂铁甲酸复合膜修饰电极的制备及对亚硝酸盐检测的研究

2.1引言

2.2实验部分

2.3结果与讨论

2.4 小结

参考文献

第三章 基于对氨基苯磺酸功能化石墨烯/Nafion复合膜修饰电极的咖啡因电化学传感器

3.1引言

3.2 实验部分

3.3结果与讨论

3.4小结

参考文献

第四章 基于金掺杂聚L-谷氨酸和石墨烯纳米纤维的对乙酰氨基酚电化学传感器

4.1引言

4.2.实验部分

4.3结果与讨论

4.4小结

参考文献

硕士期间科研成果

致谢