活性炭负载铝吸附去除水中氟离子的研究

摘要

氟是人体内非常重要的微量元素之一，氟化物以氟离子的形式广泛地分布于自然界之中。氟是牙齿及骨骼不可缺少的成分，少量的氟可以起到促进、加强牙齿珐琅质对细菌酸性腐蚀的抵抗力的作用，能够很好的防止龋齿，坚固骨骼。但是对于氟过多的吸收对动植物和人类产生的危害，已远远超过了氟的不足对人体健康的影响，摄入量过多会导致“氟中毒”，即氟骨病、氟斑牙。严重者甚至会导致急性氟中毒，造成心脏或呼吸系统功能衰竭而死亡。在中国有很多地区的地下水甚至是饮用水的氟含量都是超标的,特别是在北方的广大较为落后的地区的高氟水污染，对人畜造成的危害十分严重。
　　吸附法除氟应用最为广泛，其效率较高、出水稳定、工艺流程简单操作方便、经济实惠等优点。吸附剂性能是影响吸附过程的一个关键因素，研究经济、高效的吸附剂成为人们不断追求的目标。本文针对传统氧化铝吸附去除氟存在的吸附容量不够高、比重大的问题，结合活性炭高比表面积、发达孔隙结构、质轻等特点，将活性炭浸渍在氯化铝溶液中，干燥、煅烧制得载铝活性炭作为本次研究的吸附剂。通过批实验研究了载铝活性炭吸附去除水中氟离子的动力学规律、等温吸附特征，考察了初始pH、负载条件、共存离子以及操作条件等对氟离子吸附影响的特点和规律，并结合 X射线光电子能谱对表面元素的分析，孔结构分析对吸附过程机理进行了探讨。主要得到以下结论：
　　①制备载铝活性炭的最佳条件是：预处理硝酸浓度为1％，铝离子浓度0.3mol/L，煅烧温度为300℃；
　　②载铝活性炭基于 Al2O3的吸附容量比活性 Al2O3吸附容量高的多，通过活性炭负载铝吸附去除水中氟离子，铝的潜力得到了更大的发挥；在平衡浓度1mg/L时，对于载铝活性炭，Freundlich等温吸附模型拟合结果显示：单位当量氧化铝的氟离子吸附容量是单一活性Al2O3吸附容量的40多倍；
　　③载铝活性炭对氟离子的吸附遵循二级反应动力学模型dC/dt=-k(C-Ce)2，吸附速率正比于体系氟离子浓度与平衡浓度之差的平方，在初始负离子浓度为5-20mg.L-1时，反应速率常数为0.1095-0.2555 L/(h.mg)-1。等温吸附服从Langmuir模型，饱和吸附容量与负载铝量之间存在较好的线性关系；
　　④溶液过低或过高的pH对载铝活性炭吸附水中氟离子都有不利影响，载铝活性炭饱和吸附容量达到最大值时的pH=8；相比于Freundlich模型，pH对吸附过程的影响更适合用Langmuir等温吸附模型进行描述；
　　⑤共存离子对载铝活性炭的氟离子吸附有着一定的影响，盐浓度增加其吸附性能降低，但降低的幅度越来越小；离子强度对载铝活性炭的氟离子吸附影响不是很突出，静电力在吸附过程中发挥的作用较为有限；
　　⑥载 Al活性炭吸附剂表面丰富的化学组成，使不同条件下可能发挥作用的因素更为丰富。表面Al形态的非单一性，可能对F吸附起着重要影响。

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1 引 言

1.1 课题研究背景及意义

1.2 除氟的研究概况

1.2.1 氟的理化性质及其来源

1.2.2 氟的危害

1.2.3 含氟废水的处理方法的研究

1.3 本文研究内容

2 实验部分

2.1 实验试剂与仪器

2.1.1 实验试剂

2.1.2 实验仪器

2.2 实验方法

2.2.1 载铝活性炭制备与再生

2.2.2 吸附实验

2.2.3 氟离子的测定

2.2.4 吸附剂表征

3 结果与讨论

3.1 氟离子的标准曲线

3.2 吸附动力学

3.3 负载量对吸附的影响

3.3.1 小结

3.4 pH值对吸附的影响

3.4.1 小结

3.5 离子强度与共存离子对吸附的影响

3.5.1 硝酸钠离子强度的影响

3.5.2 氯化钠离子强度的影响

3.5.3 小结

4 载铝活性炭的表征

4.1 吸附剂表面XPS分析

4.2 吸附剂孔结构研究

5 结论与建议

5.1 结论

5.2 建议

致谢

参考文献

附录