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nZVI-CNT光催化与希瓦氏菌协同去除U(Ⅵ)的机理

摘要

铀在废水中主要以高溶解度的六价铀酰[U(Ⅵ)]形式存在,而四价铀[U(Ⅳ)]的溶解度较低,因此可以通过将六价铀酰还原为四价的难溶沉淀,进而分离去除铀酰.前人研究表明,纳米零价铁具有很高的还原活性,可用于U(Ⅵ)的还原去除,但纳米零价铁易团聚和被氧化,氧化产物覆盖在团聚物表面阻止进一步反应,从而使其失去还原活性,降低利用效率,然而纳米零价铁在反应后转化为纳米铁氧化物,纳米铁氧化物与某些导体材料的结合能够表现出光催化活性,增强还原效果.与此同时,希瓦氏菌属于产电微生物并且能够提供较多的活性位点,在一定条件下能够自主产生生物电子供吸附于菌体表面的其他材料利用,因此本研究结合上述各材料的优势,克服纳米零价铁单独应用的缺陷,提高U(Ⅵ)的去除效率.实验基于纳米零价铁(nZVI)的高还原性能以及高电导率的蜂巢晶格碳材料——石墨烯(RGO)、多壁纳米碳管(CNT)、富勒烯(C60),制备3种复合材料(nZVI-RGO、nZVI-CNT、nZVI-C60),同时结合光照和产电微生物希瓦氏菌用于高效处理含铀废水,系统考察了不同光照条件下几种复合材料对50mg/L铀酰去除效果、适用条件及铁的溶出情况;同时采用介观和光谱手段,系统探究了反应前后nZVI-CNT材料结构和形貌;利用CASTEP计算铁原子在纳米碳管表面的吸附能以及FeOOH在纳米碳管表面的吸附能.

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