铅锰复合氧化物催化苯甲醇液相氧化制苯甲醛

摘要

采用浸渍法制备了一系列γ-Al2O3负载铅锰复合氧化物催化剂,并探究了其在以氧气为氧化剂的苯甲醇液相氧化中的催化性能.实验结果表明,Pb/Mn物质的量之比对铅锰复合氧化物催化剂的结构及其催化活性起重要作用.当添加少量Pb时,铅离子替代锰形成了Pb在β-MnO 2中的固溶体,导致β-MnO2晶格发生畸变,形成了较为活泼的晶格氧,使锰氧化物的还原温度显著降低,从而改善了其催化氧化苯甲醇的活性.当Pb/Mn物质的量之比为1∶2时,催化剂活性最高.在100℃下反应3 h,苯甲醇的转化率达到56.2%,苯甲醛的选择性在99.0%以上,且该催化剂可多次循环使用而无明显活性降低.添加大量的Pb将导致分离的铅氧化物以及与铅氧化物发生强相互作用的高分散锰氧化物,导致催化剂活性降低.