活化过硫酸钠体系降解三氯乙烯效能研究

摘要

以三氯乙烯(TCE)为目标污染物,研究柠檬酸钠(TCD)、柠檬酸(CA)作为螯合剂,螯合Fe^(2+)催化过硫酸钠(Na_(2)S_(2)O_(8))降解水溶液中TCE的效果,研究氧化剂投加量、螯合剂投加量、pH值等对TCE降解效果的影响,得出Na_(2)S_(2)O_(8)降解TCE时各组分的最佳投加比例和适宜的pH值。结果表明,TCD和CA两种螯合剂均能有效螯合Fe^(2+)催化过硫酸钠体系降解TCE,且TCE的降解符合一级动力学过程,Na_(2)S_(2)O_(8)/TCD/Fe^(2+)/TCE的最佳摩尔比为20:10:10:1,Na_(2)S_(2)O_(8)/CA/Fe^(2+)/TCE的最佳摩尔比为20:5:10:1,这时两种体系降解率和TCE的一级反应动力学常数都达到最大,两种体系降解率分别为96.7%、97.6%,TCE一级反应动力学常数分别为2.48×10^(-2)、2.68×10^(-2) min~(-1),达到最佳投加量时CA的用量仅为TCD用量的一半。在投加量较小时,随TCD和CA及Na_(2)S_(2)O_(8)投加量增加,TCE的降解率增大,一级反应动力学常数也增大,但过量螯合剂会与Fe^(2+)形成过于稳定的螯合物,影响Fe^(2+)的催化效果,削弱Na_(2)S_(2)O_(8)的氧化能力,过量Na_(2)S_(2)O_(8)会产生过多的硫酸根自由基SO_(4)^(-)·,SO_(4)^(-)·会相互消耗抑制反应的进行。在Na_(2)S_(2)O_(8)/Fe^(2+)/TCE的摩尔比为20:10:1的体系中,若加入TCD的摩尔比大于10或加入CA的摩尔比大于5,对Fe^(2+)的催化效果将减弱。在TCD/Fe^(2+)/TCE的摩尔比为10:10:1的反应体系或CA/Fe^(2+)/TCE的摩尔比为5:10:1的反应体系中,Na_(2)S_(2)O_(8)摩尔数比大于20时,会抑制反应的进行。过硫酸钠体系降解TCE需要维持在一定的pH范围内,碱性条件不利于反应的进行,中性和酸性条件有利于反应的进行。