Ce和Co对Cu-ZSM-5催化分解NO的促进作用

摘要

通过液相离子交换法制备Ce和Co掺杂的Cu-ZSM-5催化剂,利用电感耦合等离子体发射光谱(inductively coupledplasma,ICP)、X射线衍射(X-raydiffractometer,XRD)、扫描电子显微镜(scanningelectronmicroscope,SEM)。X射线光电、H^2-程序升温还原(temperature programmedreduction, TPR)、 O^2-程序升温脱附(temperature programmed desorption, TPD)、X射线光电子能谱(X-rayphotoelectronspectroscopy,XPS)等手段对催化剂进行表征,并对其催化分解NO性能进行了研究。XRD结果显示不存在CO物种,H^2-TPR表征发现掺杂Ce改性后Cu^+与Cu^2+耗氢量差值增大,说明Ce改善了Cu物种分散,防止溶液中Cu(OH)^+聚集,同时Ce^3+与Cu^2+竞争交换位点,Cu^2+/Cu(OH)^+降低,活性中心{Cu^2+-O^2--Cu^2+}^2+增加。O^2-TPD结果表明掺杂Co的样品中非晶格氧的脱附量大于未掺杂样品,掺杂Co有利于{Cu^2+-O^2--Cu^2+}^2+与{Cu^+--Cu^+}^2+之间的氧化还原循环。Ce和Co的协同作用有利于形成更多的活性{Cu^2+-O^2--Cu^2+}^2+物种并促进了它在NO分解过程中与{Cu^+--Cu^+}^2+间的转换,增强了NO的分解活性。实验研究结果证实,将Ce和Co共掺杂到Cu-ZSM-5催化剂中可在空速1200h^-1、最佳反应温度550℃时将NO分解转换率从52%提高到61%。