基于深度学习方法研究分子/固体界面量子化质子耦合的电荷转移过程

摘要

【目的】理解分子与固体界面发生的超快电荷转移物理机制,对于提升太阳能电池以及光催化反应的能量转化效率起着至关重要的作用。【文献范围】在许多含有氢元素的分子/固体界面,分子会以一定结构吸附,分子中的氢会在固体表面形成氢键网络。由于氢元素具有很轻的质量,同时,它在分子中常常以质子的形式存在,因此人们常常可以在分子/固体界面观察到质子电子耦合在一起的电荷转移过程,而这类过程中质子的核量子效应(Nuclear quantum effects,NQEs)无法被忽略。最近,我们发展了结合路径积分分子动力学(Path-integral molecular dynamics,PIMD)与非绝热分子动力学(Nonadiabatic moleculardynamics,NAMD)的计算方法RP-NAMD,可以有效地研究质子电子耦合的电荷转移过程。然而,其中PIMD/RPMD的巨大计算量限制了这类方法在真实体系中的应用。【方法】在本文中,我们利用深度学习方法,大幅度减小了PIMD/RPMD的计算量,使得RP-NAMD可以应用于更大的体系,并可以用来研究更长时间尺度的动力学过程。为了验证新的方法,我们选择了甲醇/二氧化钛界面作为原型体系,并研究了核量子效应在界面质子耦合的电荷转移过程的重要作用。【结论】总之,本文基于深度学习,为大家提供了一种实用的、可以用来研究核量子效应与载流子动力学耦合效应的计算方法。