Zn(Al)O复合氧化物负载Au催化剂催化氧化甘油制备1,3-二羟基丙酮

摘要

以尿素为沉淀剂,采用均匀沉积沉淀法制备了Zn(Al)O复合氧化物负载Au催化剂,并用于无碱条件下催化氧化甘油制备1,3-二羟基丙酮(DHA)反应,值得注意的是随着载体中Zn/Al摩尔比的不同,负载Au催化剂的催化活性和产物DHA的选择性呈现明显差距.结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)、CO吸附傅里叶变换红外光谱(CO吸附FTIR)等表征手段,发现载体Zn(Al)O复合氧化物中Zn/Al摩尔比会影响表面氧物种的含量并进一步会影响催化剂的催化活性和选择性.当Zn/Al摩尔比为7:1、反应温度为80°C、氧气压力为10bar、反应2h时获得最佳的甘油转化率(58.5％)和DHA的选择性(95.3％).同时,还考察了反应温度、反应时间、反应压力及载体的焙烧温度对催化性能的影响,并发现反应条件对催化剂的催化活性和选择性均有不同程度的影响.此外,以Au/Zn(Al)O-7:1催化剂为基准考察了催化剂的稳定性,并通过表征手段分析了催化剂失活的主要原因.