利用晶体结构工程提升GeSe化合物热电性能的研究

摘要

在热电研究领域,GeSe是一种二维层状结构具有较大带隙的半导体,本征载流子浓度低,热电性能差.在本工作中,采用熔融淬火结合放电等离子活化烧结工艺制备了一系列的GeSe^(1–x)Te_(x)(x=0,0.05,0.15,0.25,0.35,0.45)多晶样品,研究了Te含量对GeSe化合物物相结构和热电输运性能的影响规律.结果表明:随着Te含量的增加,GeSe的晶体结构逐渐由正交相向菱方相转变,使得材料的带隙降低,载流子浓度和迁移率同步增加;同时,晶体对称性的提高增加了化合物的能带简并度,有效提高了载流子有效质量.在这些因素的共同作用下,菱方相GeSe的功率因子比正交相GeSe提高约2—3个数量级.此外,菱方相GeSe具有丰富的阳离子空位缺陷以及铁电特性所导致的声子软化现象,这导致其晶格热导率比正交相GeSe降低近60%.当Te含量为0.45时,样品在573 K取得最大热电优值ZT为0.75,是本征GeSe样品的19倍.晶体结构工程是提升GeSe化合物热电性能的有效途径.