单层Cu_(2)X的热电性质

摘要

具有低晶格热导率和高热电优值的二维(2D)材料可用于热电器件的制备.本文通过第一性原理和玻尔兹曼输运理论,系统地预测了单层Cu_(2)X(X=S,Se)的热电性质.研究发现单层Cu_(2)Se较Cu_(2)S在室温下具有更低的晶格热导率(1.93 W/(m·K)和3.25 W/(m·K)),这源于其更低的德拜温度和更强的非谐性.单层Cu_(2)X(X=S,Se)价带顶处的能带简并效应显著增大了其载流子有效质量,导致p型掺杂下具有高的塞贝克系数和低的电导率.在最优掺杂浓度下,单层Cu_(2)S(Cu_(2)Se)n型的功率因数16.5 mW/(m·K^(2))(25.9 mW/(m·K^(2)))远高于其p型的功率因数1.1 mW/(m·K^(2))(6.6 mW/(m·K^(2))),且随着温度的提升这一优势将更加明显.温度为700 K时,单层Cu_(2)S和Cu_(2)Se在n型最优掺杂浓度下的热电优值可以达到1.85和2.82,高于p型最优掺杂浓度下的热电优值0.38和1.7.单层Cu_(2)X(X=S,Se)的优良热电性能可与近期报道的许多先进的热电材料相媲美,特别是单层Cu_(2)Se的热电优值高于众所周知的先进热电材料—单层SnSe(2.32).因此,单层Cu_(2)X(X=S,Se)是一类具有优异性能和良好应用前景的潜在热电材料.这些结果为后续探索2D热电材料的实验及应用提供了理论依据,并为深入了解声子热输运对热电优值的影响提供了新的见解.