异辛烷、环氧辛烷的同步辐射光电离解离研究及飞行时间质谱仪的设计

摘要

电离及电离解离过程是原子分子的基本作用过程，广泛存在于天体、等离子体、燃烧、核反应等客体中，因此原子分子的电离解离过程研究对于相关学科例如天体物理、等离子体物理、能源等都是极端重要的。本论文基于光学方法和电子碰撞方法，开展了原子分子的电离解离过程研究。具体而言，本论文在国家同步辐射实验室原子分子物理线站上开展了异辛烷和1，2-环氧辛烷的光电离解离研究，获得了主要碎片离子的出现势，并结合理论计算分析了相应的解离通道。发展了电子能量损失符合谱仪的多重符合测量系统，在原有飞行时间质谱仪基础上进行了重新设计和改进。本论文工作的成果及创新点有:
　　(1)利用同步辐射真空紫外光电离技术研究了光子能量9.7～15.6eV范围内的异辛烷光电离解离过程，并给出了主要碎片离子的出现势，得到了这些离子的标准生成焓，并结合理论计算对它们的光电离解离通道进行了初步分析，其中碎片离子出现势和标准生成焓多数为首次报道;
　　(2)在真空紫外光子能量9.8～16.6eV范围内首次开展了1，2-环氧辛烷的光电离解离过程研究，给出了主要碎片离子的出现势，多数为首次报道。结合理论计算分析了产生这些碎片离子可能的通道并进行了分类;
　　(3)在电子能量损失符合谱仪原有的飞行时间质谱仪基础上，针对其存在的问题重新设计加工了新版谱仪，降低了对电子能损谱仪物理零度角的影响，减小了对信号采集系统的干扰，并设计加工了基于二次电子发射的离子探测器，理论上可以有效提高飞行时间质谱仪离子路的探测效率。

目录

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摘要

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第一章 原子分子电离解离概述

1．1 原子分子电离解离过程简介

1．2 实验方法简介

1．2．1 光吸收方法和(e，e)方法

1．2．2 光电子能谱方法和(e，2e)方法

1．2．3 光电离质谱方法和(e，e+ion)方法

1．2．4 荧光光谱方法

1．2．5 光电子—光离子符合方法

1．3 本章小结及本文结构

第二章 实验和理论研究方法

2．1 同步辐射实验线站简介

2．1．1 同步辐射光源特点及其应用

2．1．2 合肥同步辐射光源

2．1．3 原子分子物理光束线

2．1．4 原子分子物理实验站

2．2 电子能量损失谱方法简介

2．2．1 快电子能量损失谱方法

2．2．2 光学振子强度、广义振子强度和微分散射截面

2．3 角分辨快电子能量损失谱仪的基本结构和工作原理

2．4 飞行时间质谱仪的原理

2．5 理论计算方法

2．5．1 量子化学计算方法

2．5．2 GAUSSIAN-3方法

2．5．4 理论计算平台

2．6 本章小结

第三章 异辛烷的同步辐射光电离解离研究

3．1 引言

3．2 实验方法

3．3 实验结果和讨论

3．3．1 电离解离通道的分析

3．3．2 CnH2n+1+离子

3．3．3 CnH2n+离子

3．3．4 离子生成焓和解离能的计算

3．4 本章小结

第四章 1，2-环氧辛烷的同步辐射光电离解离研究

4．1 引言

4．2 实验方法

4．3 实验结果和讨论

4．3．1 电离解离通道的分析

4．3．2 单键断裂反应

4．3．3 结构转移反应

4．3．4 多碎解反应

4．4 本章小结

第五章 电子能量损失符合谱仪的发展和改进

5．1 现有飞行时间质谱仪的不足

5．2 新版飞行时间质谱仪的改进

5．3 飞行时间质谱仪的安装

5．4 飞行时间质谱仪性能的模拟分析及测试

5．5 本章小结

总结与展望

参考文献

附录

致谢

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