典型钨基体系势函数的构建及其在辐照损伤研究中的应用

摘要

核聚变能是一种极具前景的未来能源，开发合适的聚变反应堆材料是聚变能源发展的重要挑战之一。金属钨(W)由于具有高熔点、良好的导热性、高物理溅射阈值等优良特性，被视为未来核聚变反应装置中最有可能全面应用的面向等离子体材料(PFM)。在高能中子(14.1MeV)辐照下，W材料中除产生大量的辐照缺陷外，还会产生嬗变元素，如铼(Re)、锇(Os)、钽(Ta)、铪(Hf)，其中Re是主要嬗变产物，在辐照下会偏析形成χ和σ相。作为PFM，W在其服役期间也将受到高通量、低能氦(He)等离子体的轰击。He在W中的溶解度和迁移能垒很低，极易在W中扩散和聚集，导致气泡和丝状纳米结构的形成。这些都将导致W材料性能劣化，严重降低反应堆使用寿命。由于实验的困难性，计算模拟作为增加我们对材料中子辐照过程的理解以及解释或扩展实验观察的工具而受到越来越多的关注。在这些方法中，分子动力学和蒙特卡洛方法已被广泛使用，但它们都严重依赖于势函数来描述原子间的相互作用。目前，用于辐照条件下的W-基合金体系势函数十分缺乏，相关模拟研究难以进行。　　为此，本论文发展了部分W-基体系势函数，包括W、Ta、V、Mo、Re元素势函数以及W-Re、W-Ta、W-V、W-Mo二元体系势函数和W-Ta-He三元体系势函数，并对这些势函数进行了系统的检验。对于元素势函数，其很好地再现了拟合的物理性质，包括内聚能、晶格常数、弹性常数、体模量、平衡状态方程、空位和最稳定自间隙原子的形成能。其次，构建的元素势函数合理地预测了辐照缺陷的一些关键性质，如空位迁移能、自间隙原子的迁移能和旋转能、〈100〉和1/2〈111〉间隙位错环的相对稳定性以及堆垛层错能等。对于二元合金势函数，其合理地描述了W块体中相应替位溶质原子的形成能、溶质原子与点缺陷的结合能、纯溶质原子对的结合能等关键缺陷性质以及有序合金的形成能和晶格常数。W-Ta-He势函数合理地描述了块体W/Ta中各种He缺陷的性质，如替位、四面体位、八面体位He的形成能、间隙He原子的迁移能、小的He-空位团簇以及溶质Ta与He的结合能等。势函数为Finnis-Sinclair形式，具有较高的计算效率，并作了短程ZBL修正。基于测试结果，构建的势函数适合于辐照点缺陷、位错环以及级联碰撞相关模拟研究，同时可为W-基多元体系以及BCC难熔高熵合金体系势函数的构建提供基础和参考。　　利用所构建的势函数研究了纯W以及W-Re、W-Ta、W-V、W-Mo合金体系的级联碰撞过程、W中间隙型缺陷与嬗变元素Re的相互作用以及溶质Ta对W中He行为的影响等问题。级联碰撞模拟从缺陷的产生、缺陷的数目和结构等方面进行了详细分析，获得的结果将对钨基体系辐照初级损伤的理解及随后退火过程缺陷长时间的演化模拟提供基础。溶质Re与单个间隙W具有较强结合能力，形成的Re-W哑铃具有低的迁移和旋转能垒，易三维迁移运动。小的W自间隙团簇与溶质Re结合形成稳定的含Re团簇，其运动性明显减弱。当溶质Re位于1/2〈111〉间隙位错环的核芯区域时，其结合能最高，相互作用距离最大。W-Re合金中，1/2〈111〉间隙位错环的运动性随Re浓度的增加而逐渐降低。获得的结果有助于理解Re和间隙型缺陷间的相互作用以及Re的初始形核。小的He原子团簇(NHe≤4)在纯W中较容易扩散，其扩散激活能小于0.3eV。溶质Ta与小的He原子团簇结合能在0.5?0.9eV之间，对其运动具有一定的钉扎效应。温度较高时溶质Ta并不能定性阻碍He原子的团聚，但由于存在一定的钉扎效应，与纯W相比，溶质Ta的存在对He的团聚在时间上存在一定的延期效应。这些结果为理解He在W-Ta合金中的行为提供基础。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 核聚变能与钨基面向等离子体材料

1.2 钨基面向等离子体材料中嬗变元素与辐照缺陷间研究现状

1.3 钨基面向等离子体材料中溶质原子与氦原子间研究现状

1.4 辐照条件下钨基体系势函数的发展现状

1.5 本论文研究工作的目的与内容

第2章 理论模型和方法

2.1 几种典型原子间相互作用势函数模型

2.1.1 L-J 对势

2.1.2 FS 势

2.1.3 EAM 势

2.1.4 MEAM 势

2.1.5 MAEAM 势

2.1.6 2BM 势

2.1.7 ZBL 势

2.2 势函数的等效规范变化

2.3 势函数模型参数化

2.3.1 传统势函数的拟合过程

2.3.2 机器学习势函数的拟合过程

2.4 辐照缺陷分析

2.5 缺陷扩散计算方法

2.5.1 NEB 法

2.5.2 MSD 法

2.5.3 跳跃频率法

2.6 本章小结

第3章 元素（W、Ta、V、Mo、Re）势函数的构建

3.1 引言

3.2 元素势函数的拟合

3.3 元素势函数的验证

3.3.1 W 势函数的验证

3.3.2 Ta 势函数的验证

3.3.3 V 势函数的验证

3.3.4 Mo 势函数的验证

3.3.5 Re 势函数的验证

3.4 本章小结

第4章 钨基合金体系（W–X，X = Re、Ta、V、Mo）势函数的构建

4.1 引言

4.2 合金体系势函数的拟合

4.3 合金体系势函数的验证

4.3.1 W–Re 势函数的验证

4.3.2 W–Ta 势函数的验证

4.3.3 W–V 势函数的验证

4.3.4 W–Mo 势函数的验证

4.4 本章小结

第5章 钨基合金体系级联碰撞模拟

5.1 引言

5.2 计算过程及模型参数

5.3 结果分析与讨论

5.3.1 热峰

5.3.2 残存 Frenkel 缺陷对

5.3.3 缺陷团簇

5.3.4 溶质在缺陷中的分布

5.4 本章小结

第6章Re与W中间隙型缺陷的相互作用

6.1 引言

6.2 W 自间隙型缺陷的稳定性和运动性

6.3 Re 与 W 中点缺陷的相互作用

6.4 Re 与 W 中间隙团簇的相互作用

6.5 Re 与 W 中间隙位错环的相互作用

6.6 本章小结

第7章Ta对W中He行为的影响

7.1 引言

7.2 W-Ta-He 三元体系势函数的构建

7.3 溶质 Ta 对 W 中 He 扩散行为的影响

7.4 溶质 Ta 对 W 中 He 团聚行为的影响

7.5 本章小结

总结与展望

参考文献

致谢

附录A攻读博士学位期间所发表学术论文和其它成果