生物炭强化反硝化机理及其固定化后在反硝化滤池低温脱氮中的应用

摘要

随着工业化和现代农业的迅猛发展，大量的工业废水和农业废水被排放到环境水体中，造成了极为严重的氮素污染。氮素，尤其是硝酸盐和亚硝酸盐，会影响水体的水生生态系统，对动植物及微生物产生毒害作用，甚至威胁人类健康。而自然界中，脱氮主要依靠的是反硝化过程，该过程容易受到温度、pH等环境因素的影响，因此，如何强化污水的反硝化脱氮，一直以来都是我国水处理领域研究和探讨的热点问题。　　本研究按照研究对象的不同可以分为两个阶段。　　第一阶段探究不同热解温度（300?C、500?C 和 800?C）条件下制备的生物炭对反硝化作用的影响。实验结果表明，生物炭会对微生物的反硝化脱氮能力产生显著的影响，而不同的影响效果与生物炭的制备温度有关。其中，300?C生物炭对反硝化具有最显著的促进作用，而 800?C 生物炭则显著抑制了微生物的反硝化。水质指标的结果表明，投加了300?C生物炭后，反应器内NO3--N和TN的去除率分别为94%和82%，显著高于未加生物炭的对照组（27%和15%）。同时，N2O在投加了300?C生物炭反应器内的积累量远低于对照组，只占对照组积累量的22%。为了更进一步了解生物炭影响反硝化的机理，本研究对各组反应器内微生物的分子生物学指标进行了检测，结果表明，微生物的电子转移系统活性（ETSA）、反硝化酶活性（NAR、NIR、NOR、NOS）均容易受到生物炭的影响。其中，300?C生物炭使得反应器内微生物的ETSA、NAR、NIR和NOS活性分别提高了36.9%、28.0%、116%和235%；而含有800?C生物炭的反应器中，ETSA和NAR活性受到显著抑制，这也是该组反应器内反硝化无法顺利进行的原因。此外，微生物的高通量测序结果也表明，300?C生物炭可以显著改善微生物的群落结构，提高反硝化微生物的相对丰度，以此来强化反硝化脱氮。　　第二阶段旨在将生物炭应用于实际污水处理，并解决冬季低温条件下反硝化脱氮效率较低的问题。从出水水质的变化来看，投加了固定化生物炭的实验组出水NO3--N去除率达到了98%，并且几乎无NO2--N积累，而空白组出水中NO3--N仅去除了约62%且NO2--N浓度较高，约为9.9mg/L，即固定化生物炭作为填料可以有效解决低温条件下反硝化作用无法顺利进行的问题。根据对各组反应器内乳酸脱氢酶（LDH）活性的测试结果可知，投加了生物炭的反应器中微生物的细胞膜完整性较好，即衰亡减弱，生物活性相对较高，有利于反硝化的进行；反硝化酶活性的测试结果表明，低温条件下，微生物的酶活性均有所降低，但固定化生物炭可以长期存在与反硝化滤池中并提高微生物的NAR、NIR、NOS活性，促进反硝化的进行，降低N2O的排放。　　综上所述，生物炭可以显著强化微生物的反硝化作用，其作用机制主要是通过影响微生物的ETSA、反硝化酶活性以及群落结构。生物炭通过固定化技术制备成小球后，可以应用于反硝化滤池，强化其在低温条件下的脱氮效能和稳定性。

目录

1 绪 论

1.1 研究背景

1.2 脱氮技术的研究现状

1.2.1 物理法

1.2.2 化学法

1.2.3 生物法

1.3 反硝化滤池的研究现状

1.3.1 填料

1.3.2 生物膜

1.3.3 影响因素

1.4 生物炭概述

1.4.1 生物炭的理化性质

1.4.2 生物炭在环境治理和污水处理中的应用

1.5.1 课题来源

1.5.2 研究目的及意义

1.5.3 研究内容

1.5.4 技术路线

2 实验材料及方法

2.1.1 生物炭的制备

2.1.2 生物炭的表征

2.2 反硝化微生物的来源与驯化

2.3.1 培养基的组分及其各项指标

2.3.2 实验装置及实验安排

2.3.3 测试指标及测试方法

2.4.1 固定化生物炭的制备

2.4.2 实验装置及其启动运行

2.4.3 各项指标测试方法

3 不同温度生物炭对反硝化的影响及影响机制研究

3.1 生物炭对微生物反硝化过程中常规指标的影响

3.1.1 生物炭对反硝化过程中硝酸盐降解的影响

3.1.2 生物炭对反硝化过程中亚硝酸盐降解的影响

3.1.3 生物炭的投加对反硝化过程中总氮去除的影响

3.1.4生物炭的投加对反硝化过程中葡萄糖降解的影响

3.2 生物炭对氧化亚氮及反硝化速率的影响

3.2.1 生物炭的投加对反应器中氧化亚氮积累的影响

3.2.2 生物炭的投加对微生物反硝化速率的影响

3.3.1 生物炭对微生物电子转移系统活性的影响

3.3.2 生物炭对微生物反硝化酶活性的影响

3.4 生物炭对微生物群落结构的影响

3.4.1 生物炭对微生物物种多样性和丰度影响的初步分析

3.4.2 生物炭在门水平上对功能性微生物群落结构及丰度的影响

3.4.3 生物炭在属水平上对功能性微生物群落结构及丰度的影响

3.5 生物炭的基础表征、电化学性能表征及其与反硝化的联系

3.5.1生物炭的物理、化学特性

3.5.2 生物炭与反硝化的结构方程模型

3.6 本章小结

4 固定化生物炭对反硝化滤池低温脱氮效能的影响研究

4.1.1 固定化生物炭对COD去除的影响

4.1.2 固定化生物炭对硝酸盐去除的影响

4.1.3 固定化生物炭对亚硝酸盐去除的影响

4.1.4 固定化生物炭对氧化亚氮释放的影响

4.1.5 固定化生物炭对微生物反硝化速率的影响

4.2 固定化生物炭在低温条件下对反硝化滤池中微生物细胞膜的影响

4.3.1 固定化生物炭对ETSA的影响

4.3.2 固定化生物炭对反硝化酶活性的影响

4.4 固定化生物炭在低温条件下对反硝化滤池中微生物群落结构的影响

4.4.1 固定化生物炭在门水平上对反硝化滤池内微生物群落结构的影响

4.4.2 固定化生物炭在属水平上对反硝化滤池内微生物群落结构的影响

4.5 本章小结

5 结论与建议

5.1 结论

5.2 建议

参考文献

附录

A. 作者在攻读硕士学位期间发表论文情况

B. 作者在攻读硕士学位期间参加的相关科研项目

C. 学位论文数据集

致谢