用于纳米颗粒物传输的毛细管进样接口

摘要

气溶胶颗粒物是大气污染物的重要组成部分，而新粒子生成是大气中二次细粒子的重要来源。大气中新粒子的粒径非常小(一般小于20nm)，位于气溶胶的凝结核模态，尽管其在空气中的质量浓度小，但数浓度非常大，且能够在大气中继续生长，吸收和散射太阳光，进一步导致雾霾的发生。准确测量大气新粒子的化学成分对于理解其成核和生长机制、揭示大气复合污染物的成因等具有重要的科学意义。
　　气溶胶质谱仪是检测大气中气溶胶颗粒物化学成分的有效工具，且经常采用小孔喷嘴、毛细管和空气动力学透镜等进样装置传输颗粒物。但受限于新粒子及纳米颗粒物的粒径大小，如何实现纳米颗粒物的大气压进样和高效率传输尚存在很大的技术挑战，使得新粒子及纳米颗粒物的化学成分信息十分缺乏。针对上述问题，本文研究中，我们自行研制了一套用于纳米颗粒物传输的毛细管进样接口装置，可用于凝结核模态纳米颗粒物的大气压进样和传输，为研制凝结核模态气溶胶质谱仪、进一步测量和研究纳米颗粒物（尤其是大气新粒子）的化学成分等提供了进样接口技术。本论文研究内容主要分为以下三个部分:
　　1.大气压条件下纳米颗粒物在毛细管中的传输特性。采用自行研制的X射线离子诱导成核装置制备出高浓度的纳米颗粒物，结合商品化的纳米扫描迁移率颗粒物粒径谱仪，开展了粒径位于凝结核模态纳米颗粒物在大气压条件下的毛细管穿透率实验研究，同时结合气溶胶颗粒物传输沉积模型对纳米颗粒物在毛细管内的穿透率随毛细管的尺寸及进样流量的变化关系进行了分析和讨论，测量获得了穿透率随毛细管的内径、长度及进样流量的变化曲线。结果表明:毛细管内纳米颗粒物的穿透率随粒径增大呈现出明显的上升趋势，减小毛细管的内径及增大毛细管的长度都会造成颗粒物穿透率的下降，而增大毛细管内的进样流量使得颗粒物的穿透率上升。
　　2.毛细管进样接口装置的研制及表征。采用流场模拟软件，对毛细管接口中的气体流场进行了分析，同时对纳米颗粒物在流场中的运动轨迹进行了模拟计算，并对毛细管进样接口的机械结构和真空系统等进行了设计，成功研制了一套毛细管进样接口装置。结合离子诱导成核纳米颗粒物粒子源以及电流检测装置，对纳米颗粒物在毛细管进样接口内的整体传输效率进行了检测和表征，并对进样流量对于整体传输效率的影响进行分析讨论。结果表明:纳米颗粒物在毛细管进样接口内的传输效率随着进样流量的上升而增加，相对较大的传输流量可以降低纳米颗粒物在接口内的扩散损失，当流量增加至最大1500ml/min，传输效率也上升最大至0.3％。
　　3.毛细管进样接口装置初步应用于激光电离单颗粒气溶胶质谱仪。将研制的毛细管进样接口连接至激光电离单颗粒气溶胶质谱仪上，用于传输纳米颗粒物，结合266nm激光多光子解析和电离，分别对气溶胶发生器以及离子诱导成核源产生的纳米颗粒物进行检测，初步获得了一些纳米颗粒物的化学组分，对实验结果进行了分析和讨论，并对毛细管进样接口在实际应用中的可行性进行了评估。

目录

声明

摘要

1．1．1 大气气溶胶概述

1．1．2 大气气溶胶的粒径分布

1．1．3 新粒子生成

1．1．4 气溶胶检测手段

1．2 用于检测细粒子质谱仪研究现状

1．2．1 国外研究现状

1．2．2 国内研究现状

1．3 细粒子传输

1．4 论文主要的研究内容

2．1 概述

2．2 实验装置

2．2．1 离子诱导成核石英腔

2．2．2 毛细管

2．2．3 颗粒物探测器

2．3 实验内容

2．3．1 实验流程图

2．3．2 实验步骤

2．4 颗粒物传输沉积模型

2．5 结果与讨论

2．5．1 离子诱导成核石英腔内颗粒物数浓度分布

2．5．2 毛细管尺寸对颗粒物穿透率的影响

2．5．3 毛细管内流量对颗粒物穿透率的影响

2．6 本章小结

3．1 本章概述

3．2 装置设计及分析

3．2．1 离子诱导成核聚四氟乙烯腔体

3．2．2 毛细管进样接口内的气体物理场仿真

3．2．3 毛细管进样接口内的气体物理场分析

3．2．4 毛细管出口颗粒物轨迹的实验分析

3．2．5 毛细管进样接口结构

3．2．6 电流检测部分

3．3 毛细管接口传输特性实验

3．4 实验结果

3．4．1 聚四氟乙烯反应腔内颗粒物数浓度分布

3．4．2 石英反应腔内颗粒物数浓度分布

3．4．3 毛细管接口电信号验证

3．4．4 毛细管进样接口整体传输效率

3．5 本章小结

4．1 本章概述

4．2 实验装置

4．2．1 质谱仪真空系统

4．2．2 激光电离系统

4．2．3 飞行时间质量分析器

4．2．4 气溶胶数据采集系统

4．3 实验内容

4．4 实验结果与讨论

4．4．1 仪器性能测试

4．4．2 质谱信号检测

4．5 本章小结

5．1 总结

5．2 展望

参考文献

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果