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蛭石改性方式对Hg0吸附影响研究

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第一章 绪论

1.1 研究背景

1.2 汞的理化性质

1.3 大气中汞的来源

1.4 汞污染的危害

1.5 单质汞吸附控制技术的研究现状

1.6 蛭石简介

1.7 蛭石的改性

1.8 蛭石在单质汞吸附控制方面的应用前景

1.9 本文研究内容

第二章 实验器材与方法

2.1 实验材料及仪器设备

2.2 实验分析方法

2.3 吸附剂的制备方法

2.4 样品表征手段

第三章 膨胀改性蛭石脱汞的实验研究

3.1 引言

3.2 吸附剂的制备

3.3 结果与讨论

3.4 膨胀蛭石的表征分析

3.5 本章小结

第四章 酸改性蛭石吸附汞的实验性能研究

4.1 引言

4.2 吸附剂的制备

4.3 结果与讨论

4.4 酸改性蛭石的表征分析

4.5 本章小结

第五章 无机改性蛭石吸附汞的实验研究

5.1 引言

5.2 实验方法

5.3 结果与讨论

5.4 无机改性蛭石的表征分析

5.5 本章小结

第六章 结论与展望

6.1 结论

6.2 展望

参考文献

致谢

作 者 简 介

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摘要

我国是世界上汞排放量最多的国家之一,而煤炭的燃烧是大气汞污染的主要来源。单质汞作为一种剧毒物质,因具有挥发性、持久性和生物积累性,被认为是全球性的污染物,近年来受到极大的关注。本文在介绍国内外单质汞吸附控制技术的基础上,选取价格低廉、资源丰富的蛭石作为单质汞吸附控制技术的研究材料,通过对蛭石进行一系列的改性处理,并在密闭容器内对饱和汞蒸气进行静态吸附,探究蛭石改性方式对单质汞吸附量的影响。
  首先对蛭石进行膨胀改性,采用微波、煅烧、双氧水和双氧水/微波复合处理四种简单高效的膨胀方式对蛭石进行膨胀改性。在本课题组原有研究基础上优化,确定最优的膨胀条件:微波功率为高火,处理时间为1 min;马弗炉煅烧温度为1000℃,煅烧时间为1 min;双氧水质量浓度为20%,浸泡温度60℃,浸泡时间3 h;微波/双氧水复合处理中双氧水质量浓度20%,微波功率为高火,处理时间为3 min。这四种膨胀蛭石对单质汞的吸附结果表明,膨胀改性处理有利于蛭石对单质汞的吸附,尤其是微波膨胀蛭石对单质汞的吸附量最大,达到12 mg/g左右,且在相同实验条件下比粉末活性炭提高了22%。BET、TEM、SEM、XRD等表征分析表明,四种膨胀改性方式并未破坏蛭石结构,且随着蛭石层间距离的增大,膨胀蛭石对单质汞的吸附性能也逐渐提高。
  为进一步提高蛭石对单质汞的吸附量,使蛭石变成有许多孔洞的骨架,本文在微波膨胀蛭石的基础上对其进行酸改性。首先根据吸附实验效果从盐酸、硫酸、硝酸三种酸改性剂中筛选出较为合适的盐酸溶液作为酸改性剂。根据对单质汞的吸附效果,分别用单因素实验和正交实验优化了盐酸改性蛭石的最佳制备条件:盐酸浓度为2 mol/L,盐酸溶液与膨胀蛭石的固液比1 g/25 mL,盐酸改性温度为70℃,静置时间为2 h。在此实验条件下,盐酸改性蛭石对单质汞的吸附量能达到30.74 mg/g,相比微波膨胀蛭石,吸附量显著提高。BET、XRF、XRD等表征分析显示,盐酸溶液并没有破坏蛭石的结构,只是溶蚀出蛭石层间的部分有机及无机杂质,形成孔隙比较发达、比表面积较大的吸附材料,这些特征都有利于其对单质汞的吸附。
  文章还选取FeCl3、CuCl2、ZnCl2、NH4Cl和NaCl五种氯化物无机改性剂以及锌粉、硫粉改性剂对盐酸改性蛭石进行进一步改性处理以提高蛭石的脱汞能力。对单质汞的吸附结果显示:在5种氯化物无机改性剂中,FeCl3改性蛭石对单质汞的吸附效果较好,当FeCl3负载量为5%时,其对单质汞的吸附量最大,为18.80 mg/g,但其对单质汞的吸附速率较慢。锌掺杂蛭石和硫负载蛭石均能够给蛭石表面提供一定量的活性位点。
  经研究可以看出,蛭石经改性处理后对单质汞的吸附性能有大幅提升,且蛭石价格成本较低,在工业方面具有广泛的应用前景。

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