环戊二烯三羰基锰制备的基础研究

摘要

该文在现有的环戊二烯三羰基锰(CMT)合成方法基础上,改变了工艺条件和工艺过程,成功地优化了反应温度、反应压力和反应时间等操作条件.首先,研究了两步合成法和三步合成法的优缺点;用反应速率和反应收率两个因素对两种合成方法进行了比较分析,两步法的反应时间比三步法少12小时,产品收率高3％以上.因此,两步合成法较三步合成法更有利于环戊二烯三羰基锰的合成.优化后的两步法合成工艺条件为:环戊二烯二聚体解聚温度为180℃,时间为1.5小时;环戊二烯与钠反应温度为20-30℃,时间为2.5小时;羰基化反应温度为180-200℃,反应压力为6.0MPa,时间为2小时;原料四氢呋喃的含水量小于90ppm.然后,测定了CO在THF和含有MnCl<,2>的THF中的溶解度,绘制了溶解度曲线,得到了CO在反应体系中的溶解度与温度、压力的关联式,为工业设计过程提供了设计依据.

目录

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前言

第一章文献综述

1.1金属有机化学基础

1.1.1金属有机化学的发展和应用

1.1.2金属有机化合物的类型

1.1.3配位体的分类

1.2过渡金属的羰基化反应

1.2.1利用锆络合物的羰基化反应

1.2.2利用铁络合物的羰基化反应

1.2.3利用钴和铑的络合物的羰基化反应

1.2.4利用钯和镍的络合物的羰基化反应

1.3(甲基)环戊二烯基三羰基锰

1.3.1甲基环戊二烯基三羰基锰(MMT)

1.3.2环戊二烯三羰基锰(CMT)

1.3.3(甲基)环戊二烯三羰基锰的合成方法

1.3.4 MMT对环境的影响

1.4气体溶解度的测定

1.4.1溶解度测定方法

1.4.2溶解度测定中常用的状态方程

1.5论文工作的提出

第二章环戊二烯三羰基锰合成研究

2.1实验部分

2.1.1实验原料

2.1.2分析方法

2.1.3环戊二烯三羰基锰(CMT)的合成

2.2实验结果与讨论

2.2.1环戊二烯的解聚

2.2.2环戊二烯与金属钠的反应

2.2.3三步合成法对反应的影响

2.2.4两步合成法对反应的影响

2.2.5两种方法的对比

2.2.6原料含水量对收率的影响

第三章CO在反应体系中的溶解度

3.1实验部分

3.1.1实验装置

3.1.2实验方法

3.2溶解度模型的建立

3.3实验结果与讨论

3.3.1 THF的饱和蒸汽压

3.3.2 CO在THF中的溶解度

3.3.3 CO在含有MnCl2的THF中的溶解度

3.3.4 CO在反应体系中的溶解度关联式

第四章结论

参考文献

符号表

作者在攻读硕士期间发表的论文

致 谢