脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解水中典型有机污染物

摘要

为了提高脉冲放电等离子体体系中有机物的降解效率，发挥脉冲放电流光在有机物降解过程中的作用，本研究将玻璃珠负载的TiO<,2>膜光催化剂放置于多针一板电极形式的气液混合脉冲放电等离子体体系中，建立脉冲放电等离子体一流光光催化协同体系，利用脉冲放电流光诱导TiO<,2>的光催化活性，研究脉冲放电等离子体一流光光催化对有机物的协同降解效应，并分析相关作用机理。研究结果如下： 1.脉冲放电等离子体体系中的流光可以诱导负载型TiO<,2>的光催化活性，达到脉冲放电等离子体-流光光催化协同降解有机污染物的目的。在脉冲电压峰值24 kV，电容4.0nF，脉冲频率 50 Hz，电极间距15 mm，空气鼓气速率3 L/min，溶液初始电导率 100μs/cm，放电处理60 min 的条件下，100 mg/L 的苯酚溶液在脉冲放电等离子体-流光光催化协同体系中降解的准一级动力学常数为 2.4×10<'-2> min<'-1>，而单独脉冲放电等离子体体系中苯酚氧化的准一级动力学常数为 1.0×10<'-2> min<'-1>，同比增加了1.4倍，相应苯酚溶液的TOC去除率提高17.5％。 2.不同的载气种类、溶液初始pH值和自由基捕收剂添加下，脉冲放电流光均能诱导反应体系中负载型 TiO<,2>的光催化活性。在不同载气种类、不同初始溶液pH值和添加不同浓度自由基捕收剂(碳酸钠和正丁醇)的实验条件下，脉冲放电等离子体一流光光催化协同体系中苯酚氧化的准一级动力学常数和能量效率(G<,50>值)均高于单独脉冲放电等离子体的作用结果。 3.脉冲放电流光可以诱导 TiO<,2>光催化剂的光效应。以空气为载气时，200-500 nm波长范围的脉冲流光辐射功率可由单独脉冲放电等离子体体系中的6.45 mW提高到脉冲放电等离子体一流光光催化协同体系中的8.14 mW；以O<,2>为载气时，则由5.38 mW提高到7.22 mW。 4.脉冲放电等离子体-流光光催化体系协同中有机物的矿化效果更高。脉冲放电等离子体一流光光催化协同体系中苯酚降解过程中生成的主要中间产物(邻苯二酚、对苯二酚和苯醌)的最大浓度较单独脉冲放电等离子体体系中低，且各产物最大浓度出现的时间提前。 5．脉冲放电等离子体-流光光催化协同体系中，可以通过脉冲放电流光对TiO<,2>光催化活性的诱导作用产生较多的氧化性物种(H<,2>O<,2>、·OH和·O)，完成对有机污染物的协同降解作用。脉冲放电等离子体一流光光催化协同体系中生成的·OH和·0的发射光谱强度高于单独脉冲放电等离子体体系中的光谱强度，且协同体系中H<,2>O<,2>的浓度较高。

目录

文摘

英文文摘

声明

0引言

1高级氧化水处理技术研究进展

1.1高级氧化水处理方法

1.1.1 O3氧化

1.1.2光化学氧化

1.1.3光催化氧化

1.1.4湿式氧化

1.1.5超声辐解

1.1.6电化学氧化

1.1.7电子束照射

1.1.8 AOTs联用技术

1.2脉冲放电等离子体高级氧化技术

1.2.1等离子体的基本概念

1.2.2电晕放电等离子体在气体污染物处理中的应用

1.2.3脉冲电晕放电等离子体水处理技术

1.2.4脉冲放电等离子体水处理技术研究进展

1.2.5存在问题和本文的研究思路

1.3本文的研究目的及研究内容

1.3.1研究目的

1.3.2研究内容

2脉冲放电等离子体体系中影响有机物降解的因素

2.1引言

2.2实验部分

2.2.1目标物简介

2.2.2实验装置

2.2.3实验原料

2.2.4实验仪器

2.2.5实验方法

2.3脉冲放电等离子体体系中电气参数的影响

2.3.1脉冲电压

2.3.2脉冲频率

2.4脉冲放电等离子体体系结构参数的影响

2.4.1电极间距

2.4.2高压针电极数目

2.5脉冲放电等离子体体系中溶液参数的影响

2.5.1溶液初始电导率

2.5.2溶液初始pH值

2.5.3溶液初始浓度

2.6本章小结

3脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解苯酚的研究

3.1引言

3.2负载型TiO2光催化剂的制备与表征

3.2.1负载型TiO2光催化剂的制备

3.2.2负载型TiO2光催化剂的形态表征

3.3实验部分

3.3.1目标物简介

3.3.2实验装置

3.3.3实验原料

3.3.4实验仪器

3.3.5实验及分析方法

3.4脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解苯酚

3.4.1脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解苯酚及动力学分析

3.4.2负载型TiO2膜层数对苯酚降解效果的影响及动力学分析

3.4.3负载型TiO2使用次数对苯酚降解效果的影响及动力学分析

3.4.4脉冲放电等离子体对TiO2膜形态的影响

3.4.5苯酚降解中间产物分析及TOC变化

3.5本章小结

4脉冲放电等离子体—流光光催化协同作用机理的化学分析

4.1引言

4.2实验部分

4.2.1实验原料

4.2.2实验仪器

4.2.3实验及分析方法

4.2.4不同载气条件下的放电特性

4.3不同实验条件下苯酚降解效果分析

4.3.1载气种类的影响及动力学分析

4.3.2溶液初始pH值的影响及动力学分析

4.3.3自由基捕收剂的影响及动力学分析

4.4不同实验条件下氧化性分子(H2O2)生成分析

4.4.1不同载气种类下H2O2的生成

4.4.2不同捕收剂添加条件下H2O2的生成

4.4.3苯酚降解过程中H2O2浓度变化分析

4.5苯酚降解的中间产物分析

4.6脉冲放电体系的辐射功率

4.7本章小结

5脉冲放电等离子体—流光光催化协同作用机理的光谱分析

5.1引言

5.2实验部分

5.2.1实验装置

5.2.2实验仪器

5.2.3实验方法

5.3脉冲放电体系中·OH的发射光谱分析

5.3.1不同载气种类下·OH的发射光谱分析

5.3.2不同放电体系中·OH的发射光谱分析

5.3.3不同溶液初始pH值下·OH的发射光谱分析

5.3.4苯酚溶液体系中·OH的发射光谱分析

5.4脉冲放电体系中·O的发射光谱分析

5.4.1不同放电体系中·O的发射光谱分析

5.4.2苯酚溶液体系中·O的发射光谱分析

5.5本章小结

6结论与建议

6.1结论

6.2建议

创新点

参考文献

附录

攻读博士学位期间发表学术论文情况

致谢

个人简历