铁粉强化胜利褐煤热处理脱硫试验研究

摘要

我国东北和西南地区的高硫褐煤存在水分高、硫分高两大利用难题，本文以富含有机硫的东北胜利煤田褐煤-1.3g/cm-1密度级物料（SL13）为研究对象，结合褐煤水分高需要热提质及其热解过程没有粘结性的特点，在N2气氛下，采用了“热处理提质过程引入还原铁粉并使用干法磁选脱除作用后铁粉”的方法，探索铁粉强化胜利褐煤热处理过程脱硫规律，并分析铁粉作用机理。 研究了SL13常规热处理脱硫规律。结果表明：提高反应终温、增加恒温时间、降低升温速率和增加N2流量均能提高脱硫率。基于响应面优化方法得到的最优方案为反应终温820℃、恒温116.4 min，N2流量149 mL/min，此时脱硫率56.52%，硫分1.66%，产率60.79%。 研究了添加铁粉强化SL13热处理脱硫规律。结果表明：铁粉促进了煤样中含硫有机质的分解，煤样硫分显著降低，反应终温700℃时煤样硫分为0.67%，脱硫率82.72%，铁粉硫分4.66%；相同条件下单纯热处理后煤样硫分为1.68%，脱硫率 55.01%。基于响应面优化方法得到的优化方案为反应终温 713℃、恒温40.4 min、铁粉占煤粉质量百分数 33.25%，此时煤样脱硫率为 83.54%，硫分0.65%，产率58.75%。 揭示了铁粉强化SL13热处理脱硫机理。通过XPS、GC-MS、TG-DSC等发现：热处理可以脱除煤样中大部分硫醇、硫醚等热稳定性差的含硫物质，而对热稳定性很高的噻吩、亚砜、砜和有机磺酸盐脱除效果非常有限。添加铁粉后，铁粉降低了部分反应的活化能，使煤样在更低的温度下实现高效热解，促进了煤样中噻吩等的分解，并与产生的硫反应生成了FeS2等。

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摘 要

Abstract

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Contents

图清单

表清单

变量注释表

1 绪论

1 Introduction

1.1 选题背景和意义（Basis and Significance of Dissertation）

1.2.1 褐煤资源概况

1.2.2 褐煤热提质研究现状

1.2.4 常用煤炭预脱硫方法

1.2.5 煤热解过程及硫分迁移规律研究现状

1.2.6 煤热处理结合磁选脱硫研究现状

1.3.1 研究内容

1.3.2 技术路线图

1.4.1 热处理系统

1.4.2辊式干法磁选机

1.4.3 其他试验仪器

1.5 试验药剂（Experimental Reagents）

1.6.1 煤样制备

1.6.2 热处理试验方法

1.6.3 干法磁选试验方法

1.6.4 试验样品分析测试

1.6.5 相关数据计算公式

2 试验样品性质分析

2 Properties Analysis of the Experimental Samples

2.1 煤样的工业性质分析（Properties Analysis of the Coal Sample）

2.2 煤样的形态硫分析（Sulfur Forms Analysis of the Coal Sample）

2.3 煤样的FTIR分析（FTIR Analysis of Coal Sample）

2.4 铁粉SEM分析（SEM Analysis of Iron Powder）

2.5 铁粉XRF分析（XRF Analysis of Iron Powder）

2.6 本章小结（Summary）

3 SL13热处理脱硫规律

3 Desulphurization Rule of SL13 by Heat Treatment

3.1 反应终温对脱硫效果的影响（Effect of Final Reaction Temperature on Desulfurization Effect）

3.2 恒温时间对脱硫效果的影响（Effect of Holding Time on Desulfurization Effect）

3.3 升温速率对脱硫效果的影响（Effect of Heating Rate on Desulfurization Effect）

3.4 N2流量对脱硫效果的影响（Effect of N2 Flow on Desulfurization Effect）

3.5 Box-Behnken响应面试验设计与分析（Design and Analysis of Box-Behnken Response Surface Test）

3.5.1 试验模型拟合分析

3.5.2 响应面直观分析

3.5.3 试验方案优化

3.6 本章小结（Summary）

4 SL13添加铁粉热处理脱硫规律

4 The Rule of Desulphurization in Heat Treatment of SL13 with Iron Powder

4.1 铁粉添加量对脱硫效果的影响（Effect of Iron Powder Addition on Desulphurization Effect）

4.2 反应终温对添加铁粉煤样脱硫效果的影响（Effect of Final Reaction Temperature on Desulphurization of Adding Iron Powder Coal Sample）

4.3 恒温时间对添加铁粉煤样脱硫效果的影响（Effect of Holding Time on Desulphurization of Adding Iron Powder Coal Sample）

4.4 升温速率对添加铁粉煤样脱硫效果的影响（Effect of Heating Rate on Desulphurization of Adding Iron Powder Coal Sample）

4.5 N2流量对添加铁粉煤样脱硫效果的影响（Effect of N2 Flow on Desulphurization of Adding Iron Powder Coal Sample）

4.6 Box-Behnken响应面试验设计与分析（Design and Analysis of Box-Behnken Response Surface Test）

4.6.1 试验模型拟合分析

4.6.2 响应面直观分析

4.6.3 试验方案优化

4.7 本章小结（Summary）

5 铁粉强化SL13热处理脱硫机理分析

5 Analysis of Desulphurization Mechanism of Iron Powder to Strengthen the Heat Treatment of SL13

5.1.1 水分、发热量等工艺性质分析

5.1.2 形态硫变化分析

5.1.3 FTIR分析

5.1.4 热处理液态产物组分变化分析

5.1.5 热处理气态产物组分变化分析

5.2.1 铁粉作用前后硫元素XPS分析

5.2.2 铁粉作用前后铁元素XPS分析

5.3 铁粉对SL13热处理过程吸放热行为影响分析（Analysis of the Effect of Iron Powder on the Heat Absorption and Heat Release Behavior of SL13 During Heat Treatment）

5.3.1 铁粉热处理过程TG-DSC

5.3.2 煤样热处理过程TG-DSC

5.3.3 添加铁粉对煤样热处理过程TG-DSC曲线影响

5.4 本章小结（Summary）

6 结论与展望

6 Conclusions and Prospects

6.1 结论（Conclusions）

6.2 创新点（Innovations）

6.3 展望（Prospects）

参考文献

作者简历

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