基于二维材料的DNA检测器件制造及应用研究

摘要

纳米孔DNA检测技术作为第三代基因测序技术的引领者，具有免标记、免扩增、大通量等优点，是最有希望实现低成本快速测序的方法。纳米孔DNA检测技术中应用的纳米孔材料包括固态纳米孔和生物纳米孔，随着半导体加工技术越来越成熟，固态纳米孔正逐渐在纳米孔DNA检测技术中崭露头角。当二维材料被发现并成功实现实验室制备之后，如何将二维材料的优秀性能与纳米孔DNA检测有机结合起来已经成为该领域中的研究热点。本文采用实验的办法，选取二维材料中的石墨烯和MoS2（二硫化钼）作为纳米孔材料，制备了纳米孔器件，并进行了DNA检测研究。
　　针对石墨烯材料，本文分析对比了氧化还原、碳化硅热解外延、机械剥离以及化学气相沉积等制备方法，最后选择以化学气相沉积法来制备用于纳米孔DNA检测的石墨烯，在以铜箔为衬底、甲烷为碳源的实验条件下成功制得了高质量大面积的单层石墨烯并成功转移至用于DNA检测的Si3N4/Si基底上。基于转移好的石墨烯，本文利用聚焦离子束系统制备出了纳米孔器件进行了DNA检测实验。实验结果表明:采用等离子处理石墨烯纳米孔能够显著改善纳米孔的亲水性、增大纳米孔的有效直径和减少DNA检测实验的噪音;利用石墨烯纳米孔能够实现单链DNA的检测以及单链DNA与双链DNA的区分。
　　针对MoS2材料，本文就目前只能通过机械剥离方法来制备高质量MoS2二维材料的情况，开发了一种能应用于绝大多数机械剥离二维材料的高精度可控转移方法，在不对二维材料本身以及目标基底造成破坏的情况下，成功实现了机械剥离MoS2向Si3N4/Si基底的转移以及石墨烯/MoS2异质结构的制备，证明了该方法的可行性和适应性。在成功完成转移实验的基础上，本文研究了基于MoS2的场效应晶体管与纳米孔DNA检测器件结合的可行性，设计了一套实现该种复合器件加工的工艺方案，并通过实验设计，完成了该类型器件在进行DNA过孔实验时阻塞电流信号的检测，实验结果表明该类型器件具有高信噪比和高稳定性的特点。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 基因测序技术的发展概况

1．2 纳米孔测序技术

1．2．1 生物纳米孔

1．2．2 固态纳米孔

1．3 选题意义及主要研究内容

第二章 石墨烯的制备及转移

2．1 石墨烯材料性质

2．2 石墨烯的制备方法分析

2．3 CVD法制备石墨烯及转移过程

2．3．1 实验仪器及试剂

2．3．2 实验步骤

2．4 实验结果及分析

2．5 CVD石墨烯样品表征

2．5．1 扫描电子显微镜表征

2．5．2 透射电子显微镜表征

2．5．3 拉曼光谱表征

2．6 本章小结

第三章 基于石墨烯纳米孔的DNA检测

3．1 实验原理

3．2 石墨烯纳米孔DNA过孔实验

3．2．1 实验仪器及试剂

3．2．2 实验步骤

3．3 实验结果及分析

3．3．1 石墨烯表面亲水性对离子电流的影响

3．3．2 石墨烯纳米孔单链DNA过孔信号分析

3．4 本章小结

第四章 MoS2的制备及转移

4．1 MoS2材料性质

4．2 机械剥离法制各MoS2

4．3 机械剥离二维材料的转移方法分析

4．4 新型二维材料转移方法设计及实验过程

4．4．1 实验仪器及试剂

4．4．2 实验步骤

4．5 实验结果及分析

4．5．1 实验装置的设计与搭建

4．5．2 实验步骤优化

4．5．3 转移牺牲层材料选择及优化

4．5．4 缓冲层设计

4．5．5 转移方法的其他应用

4．6 本章小结

第五章 基于MoS2的场效应纳米孔DNA检测器件研究

5．1 二维材料场效应管与纳米孔器件的匹配研究

5．2 基于MoS2的场效应纳米孔DNA检测器件工艺设计

5．3 DNA检测实验及信号分析

5．4 本章小结

第六章 总结与展望

6．1 总结

6．2 展望

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文