用于二乙醇胺催化脱氢制备亚氨基二乙酸盐的Cu/ZrO催化剂的制备与研究

摘要

亚氨基二乙酸盐(IDA)是一种应用很广的有机中间体,特别在合成草甘膦上需求量极大,其生产方法也很多,其中,二乙醇胺(DEA)催化脱氢法生成亚氨基二乙酸成本低、污染小、收率高,是一种具有前景的方法.本课题围绕二乙醇胺催化脱氢生成亚氨基二乙酸盐所用的催化剂展开研究.通过查阅文献资料,分析了反应机理,认为二乙醇胺脱氢生成酸是由两步反应组成-醇脱氢生成醛与醛的歧化,催化剂的性能是影响反应转化率、选择性及反应速度的主要因素,确定了采用沉淀法制备Cu/ZrO<,2>做催化剂.论文通过正交试验设计与单因素实验相结合,得出共沉淀法制备催化剂的最佳工艺条件:沉淀时锆铜原子比取2、沉淀pH值为12、锆盐浓度为0.3 mol/L、锆铜氢氧化物在500℃焙烧4h、锆铜氧化物在230℃用氢气与氮气混合气还原4h;同时论文在催化剂性能测试中,通过单因数实验得出催化脱氢反应的最佳工艺条件:反应温度取165℃,控制压力在1.6MPa,碱的质量百分比取30％;论文最后通过对制备的催化剂进行了BET、XRD、SEM表征,制备的催化剂是粒径大小为6~15 μ m不规则的块状颗粒,其比表面积达116.53m<'2>/g,催化剂载体ZrO<,2>为四方晶相.在二乙醇胺催化脱氢反应中,当催化剂用量为二乙醇胺的20％(质量百分比)时,初次反应2.1h就可使产物亚氨基二乙酸钠的收率达到96.6％,催化剂9次重复使用时产物的平均收率为87.8％.

目录

文摘

英文文摘

引言

第一章文献综述

1亚氨基二乙酸的性质及应用

1.1亚氨基二乙酸的性质

1.2亚氨基二乙酸的应用

2氨基二乙酸的合成方法及国内生产状况

2.1合成方法

2.2国内生产状况

3催化脱氢的反应机理分析

3.1催化剂脱氢的一般机理

3.2醇类脱氢机理

4用于二乙醇胺催化脱氢催化剂的发展与比较

4.1发展状况

4.2催化剂性能以及制备情况的比较

第二章实验部分

1实验器材与原料

2催化剂的制备及其制备条件

3催化剂的性能检验

3.1亚氨基二乙酸钠的合成

3.2产物的分离

3.3产物的分析

第三章实验结果与分析

1实验的设计

1.1催化剂制备过程的实验设计

1.2催化脱氢反应过程的实验设计

2实验结果及分析

2.1催化剂性能测试的实验结果

2.2催化脱氢反应的实验结果

2.3催化剂重复性能测试

第四章催化剂的表征

1催化剂的比表面积

2催化剂的XRD图

3催化剂的电镜图

第五章结论与展望

1结论

2展望

参考文献

攻读硕士期间公开发表的论文

致谢