负载Co3O4-CeO2的SBA-15整体柱用于催化消除柴油车尾气中碳烟颗粒物

摘要

柴油发动机因具有高效可靠的动力性能、良好的经济性而被广泛应用。但柴油车尾气中的污染物带来了严重的环境问题，威胁人类健康。与此同时，各国也根据国情纷纷制定了越来越严格的排放法规。因此，消除柴油车尾气中的污染物刻不容缓。传统的消除柴油车尾气中碳烟颗粒物的方法是采用颗粒物过滤器(DPF），但颗粒物过滤器存在活性涂层易脱落的缺点。针对该问题，本文拟采用剪切流协助的溶胶-凝胶法制备具有三维网格结构的SBA-15整体柱（SM），作为制备碳烟氧化催化剂的载体，主要研究内容如下：
　　本文先制备了三维网状SBA-15，并对其进行了N2-物理吸附、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）等表征，以表征其物理结构。随后用等体积浸渍法，在三维网状SBA-15上负载了不同质量的Co3O4-CeO2复合氧化物（n-CoCe/SM），用溶胶-凝胶法制备了钴铈复合氧化物（Co3O4-CeO2）。并对n-CoCe/SM和Co3O4-CeO2系列催化剂进行了碳烟氧化活性评价和 N2-物理吸附、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、能谱（EDS）、透射电镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）、程序升温还原（H2-TPR）、程序升温脱附（O2-TPD）等表征。随后，对负载型催化剂的制备过程进行了改进，尝试在制备SBA-15整体柱的过程中，直接引入钴和铈的硝酸盐，一步法制备负载钴铈的三维网状SBA-15整体柱，并对其进行了碳烟氧化活性评价和相应的表征。
　　经过以上研究，得出了如下结论：（1）对负载型催化剂，当Co3O4-CeO2/SM的质量比为2时，即n=2时，催化剂的活性最佳。这是因为Co3O4-CeO2高度分散在SM上，产生了足够多的活性位点，使得碳烟颗粒物和活性位点能充分接触，此外，SM的三维网格结构能够有效地捕获和拦截碳烟颗粒物，也对碳烟氧化活性的提高起到了一定作用。（2）对一步法制备的整体式催化剂，当 n=1时，催化剂的活性最佳，但所有整体式催化剂的碳烟氧化活性均不如负载型催化剂，可能的原因有：其实际负载的活性组分的质量低于理论值，另外，整体式催化剂上负载的活性组分更多的限制在介孔孔道的内部，不利于其与碳烟的接触。

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第1章 绪论

1.1 柴油发动机的重要性

1.2 柴油车尾气中的污染物

1.3 柴油车尾气的排放标准

1.4 柴油车尾气净化技术

1.5 消除柴油车污染物的催化剂

1.6 研究目的、意义及主要内容

第2章 整体式三维网状SBA-15的制备

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 整体式三维网状SBA-15的合成机理

2.5 本章小结

第3章 负载型催化剂的制备

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第4章 整体式催化剂的制备

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 创新点

5.3 展望

参考文献

致谢

附录 攻读硕士期间发表的学术论文