微型直接甲醇燃料电池阳极传质特性及燃料供给研究

摘要

随着便携式及可移动概念电子产品的迅速发展，人们对具有高能量密度的微型能源系统的技术要求和市场需求日益增大，基于微电子机械系统（Micro Electro Mechanical System，MEMS）技术的微型直接甲醇燃料电池（Micro Direct Methanol Fuel Cell，μDMFC）由于具有能量密度高、操作简单、燃料易于储存、工作时间长、应用前景广阔等优点而成为微能源技术的研究热点。μDMFC目前主要存在甲醇渗透、传质效率低、燃料供给复杂等问题、导致其输出效能较低，难以满足实际应用和市场需求。本文通过建立μDMFC三维结构的多物理场耦合模型并进行仿真分析，提出了新型阳极和阴极流场结构，采用MEMS技术实现了μDMFC的加工与封装并进行测试；通过对一种基于双腔结构的高浓度甲醇供给机理的分析，设计并制作了被动式μDMFC阳极纯甲醇燃料供给结构，这对便携式μDMFC系统的实用化开发具有重要意义。
　　本研究主要内容包括：⑴建立了主动式μDMFC阳极三维稳态多物理场耦合模型,对阳极内部传质过程及流场结构进行了优化设计。对点型、栅型、单蛇型、双蛇型等典型阳极流场结构进行仿真，结果表明对于有效尺寸为8mm×8mm的单蛇形流场在开孔率为47%，总流道长为63.50mm时，性能达到最佳。在保证有效尺寸和开孔率不变的前提下，为了能够增加相邻流道的压差，增加催化层的传质效率，提出了一种新型的渐缩式蛇形流场结构并进行了仿真分析，结果表明该结构要优于上述传统结构。采用 MEMS体硅工艺加工制作不同流场形状和参数的μDMFC阳极结构，利用 PDMS实现了μDMFC封装并进行性能测试。通过性能比较可以得到采用新型阳极流场结构的μDMFC最大输出功率密度达15.41mW/cm2，比传统结构提高了35%，同时甲醇传质系数提高了17.9%。⑵建立了被动式μDMFC三维稳态多物理场耦合模型,研究了阳极和阴极结构对被动式μDMFC性能的影响。仿真和实验结果均表明，具有条形阳极结构的被动式μDMFC性能更优，而当条形阳极集流板开孔率为56.71%时，电池表现出最佳的性能。针对自呼吸μDMFC阴极氧气传质效率低和性能差等问题，提出了一种具有平行沟道的阴极集流板多孔结构，通过对阴极氧气浓度、速度和电流密度的模拟仿真证明了此种结构与传统结构相比可以有效改善氧气传质和提高电池性能，利用微精密加工技术实现了该种结构，在室温下供给浓度为5mol/L的甲醇溶液，测试最大输出功率密度达到14.79mW/cm2，大大高于传统的多孔结构。⑶提出并设计了一种基于双腔结构的μDMFC阳极纯甲醇燃料供给结构。双腔结构分别用以存储低浓度甲醇溶液（低浓度腔）和纯甲醇溶液（高浓度腔），纯甲醇溶液通过两个腔体间的传质阻挡层缓慢向低浓度甲醇溶液扩散补充。该结构规避了高浓度甲醇溶液直接与膜电极接触，有效减少了甲醇渗透。对此燃料供给结构进行甲醇传质分布的仿真模拟，分别从稳态、瞬态模型验证了纯甲醇能够补充至低浓度腔内，并对不同传质阻挡层结构进行仿真验证。通过实验对多种不同结构的传质阻挡层进行了电池的稳定放电时长测试及甲醇浓度变化规律，从而确定出最优的传质阻挡层结构。从实验结果可以看出，使用多层膜传质阻挡层结构的电池稳定放电时间被大大延长。同时通过对低浓度腔内甲醇浓度的测量，显示其不会明显上升，而是长时间保持在一个合适的低浓度范围。

目录

第1章 绪论

1.1 课题背景

1.2 微型直接甲醇燃料电池的国内外研究现状及分析

1.3 研究目的及意义

1.4 主要研究内容

第2章 μDMFC原理及传质过程

2.1 引言

2.2 直接甲醇燃料电池的原理与结构

2.3 基本理论

2.4 DMFC中的传质过程

2.5 本章小结

第3章 主动式μDMFC阳极流场传质研究

3.1 引言

3.2 μDMFC阳极传质三维模型

3.3 阳极流场设计及分析

3.4 实验验证

3.5 本章小结

第4章 被动式μDMFC流场结构研究

4.1 引言

4.2 被动式DMFC阳极模型的计算区域和假设

4.3 模型控制方程

4.4 模型的边界条件

4.5 模型的算法

4.6 仿真结果与讨论

4.7 实验验证

4.8 本章小结

第5章 被动式μDMFC高浓度燃料供给研究

5.1 引言

5.2 高浓度进液直接甲醇燃料电池原理与结构设计

5.3 高浓度供给阳极传质模型建立

5.4 高浓度供给传质阻挡层研究及电池性能测试

5.5 本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文及其他成果

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致谢

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