类氧硅钛钠石纳米管制备及性能研究

摘要

近年来有关钛硅酸盐的研究非常多，其组合方式多种多样，按照硅氧四面体和钛氧多面体的堆积方式可以分为三大类:微孔型材料、层状型材料以及致密型材料。致密型材料因其简单的制备原理而广受关注，而氧硅钛钠石Natisite作为致密型材料的典型代表被诸多学者关注。氧硅钛钠石具有独特的结构及特性，在催化、离子交换等领域已有广泛的应用，然而国内外研究的重点为其合成方法，很少对该类物质的微观形貌、性能等进行分析。基于上述研究中存在的问题，本文以材料的形貌为研究重点，制备出纳米管状材料，并对其进行掺杂，探究结构与性能。 本文以TiO2-SiO2复合粉为前驱体，以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为辅助剂，采用水热法制备了具有Q0结构的Na2TiOSiO4纳米管;之后以浸渍法为基础，在前驱体中加入偏钒酸铵，制备出TiO2-VOx-SiO2复合粉，用水热法制备了具有Q0结构的V掺杂Na2TiOSiO4纳米管。采用溶胶凝胶法制备Na2O-Al2O3-TiO2-SiO2复合粉末，并通过水热法制备出Na2O-Al2O3-TiO2-SiO2纳米管。分别采用XRD、SEM、TEM、BET、EDS、ICP、IR、Raman等方法对上述纳米管的形貌、结构、性能进行表征测试分析。研究结果表明，Na2Ti(V)OSiO4纳米管的Q0结构的形成归因于卷曲机制，纳米管形貌参数分别为:内径4.890nm至5.700nm，外径7.960nm至9.600nm，晶面间距0.360nm至0.450nm，0.630nm至0.667nm的壁间距和3-5个壁;V掺杂后的纳米管具有更大的比表面积和更高的表面Zeta负电位，并且V4+取代Ti4+，使得Si4+分别存在于Ti-O-Si和V-O-Si两个化学配位环境中。测试表征证实Na2O-Al2O3-TiO2-SiO2纳米管为复合氧化物，且形成机理为卷曲机制。 将Na2TiOSiO4、V-Na2TiOSiO4和Na2O-Al2O3-TiO2-SiO2三种纳米管分别用于吸附氢和铀酰离子实验研究，最大氢吸附量分别达到100.43mL/g、299.35mL/g和299.14mL/g，最大铀吸附容量分别为373.84mg/g、393.70mg/g和321.02mg/g。在3mg/L铀酰离子海盐溶液中吸附效率均大于90％，经过5次吸附-脱附实验，吸附容量仍在200mg/g以上。实验证实，纳米管吸附铀酰离子的机理为表面静电吸附机理和Na+置换机理两种作用机制。