西太平洋富钴结壳的元素地球化学与铀系年代学

摘要

本文选取西太平洋5块富钴结壳样品，应用电沉积制源方法和α能谱测量手段获取了富钴结壳表层铀、钍及镤同位素的深度分布;通过ICP-MS测量手段获得结壳表层18种常、微量元素含量;对西太平洋富钴结壳的生长年代学及元素地球化学进行了分析与研究，并对晚第四纪气候对结壳生长的影响进行探讨。本研究的主要结果如下:
　　(1)在Talvitie(1972)法的基础上主要探究了电流、沉积时间以及沉积溶液的pH值对电沉积效果的影响。通过对铀、钍电沉积最优实验条件的探究，确定了铀电沉积的最佳条件是pH值为2.0，沉积时间90min，沉积电流500mA;钍电沉积在弱电流条件下无法获得良好的化学回收率和能量分辨率，钍电沉积的最佳条件是pH值为1.7，沉积时间60min，沉积电流1000mA。最优条件下的铀、钍电沉积均能获得95％以上的化学回收率及良好的能谱分辨率。
　　(2)富钴结壳中主要元素是Mn和Fe，其在五块结壳的平均含量分别是16.77％～21.28％和15.78％～19.63％，含量在0.1％～1％的元素有Co、Ni、Al、Mg、Ti、Pb、Ba;Cu和Zn的平均含量分别为0.03％～0.05％和0.05％～0.06％。对结壳中常、微量元素进行相关性分析获得Mn和Co、Ni、Mg、Se、Mn/Fe在99％的置信区间上呈高度正相关关系，Al与Mn、Co、Ni、Mn/Fe呈显著负相关关系，表明碎屑对结壳的生长存在抑制作用。
　　(3)在本研究中，主要采用230Thex法、230Thex/232Th法和231Paex法，三种铀系年代学方法获得西太平洋富钴结壳一定深度范围内的平均生长速率分别为2.85mm/Ma、3.00mm/Ma和4.12mm/Ma。230Thex法和230Thex/232Th法获得的生长速率相近，本文认为这两种方法的定年结果均是可靠的;由231Paex法得到的生长速率偏大，主要归因于Pa在结壳中的扩散，并估算出Pa的扩散速率在10-9cm2/a数量级。另外，Co年代学计算的生长速率基本与230Thex法和230Thex/232Th法吻合。
　　(4)采用海洋铁锰沉积成因判别三角图法对所研究的西太平洋富钴结壳样品的成因进行分析和判定，结果显示，五块结壳均为水成成因，对应着低的Mn/Fe值(0.93～1.34)和较低的生长速率1.59～3.39mm/Ma（Co年代学法）。
　　(5)在研究的深度范围内，有三块结壳的平均生长速率发生分段现象，这可能是气候转变和生长间断造成的。常量元素(主要是Fe)对初始230Thex存在稀释作用，MKD43-1的初始230Thex通量是恒定的。应用恒通量模型计算得到MKD43-1每一层生长速率，与深海氧同位素记录对比，发现结壳的生长速率在间冰期高于冰期，这可能与晚第四纪时期的深海热盐环流以及碳酸盐补偿深度的变化有关系。
　　(6)在研究的样品中，Al在某一深度出现极大值现象，不同的样品，极大值出现的深度存在差异。通过Co年代学获取年代信息，并对结壳中Al随时间的变化进行分析，发现Al在冰期出现极大值，这可能与冰期风尘通量高于间冰期有关。同时，Al通量的变化可能对结壳的生长也存在一定的影响。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．1．1 富钴结壳简介

1．1．2 研究意义

1．2 富钴结壳的研究概况

1．2．1 富钴结壳的特征

1．2．2 富钴结壳分类

1．2．3 富钴结壳的分布

1．2．4 富钴结壳的成矿来源与成因机制

1．2．5 富钴结壳生长的影响因素

1．2．6 富钴结壳在古海洋学中的应用

1．3 富钴结壳铀系年代学研究方法

1．4 研究区域背景简述

1．4．1 西太平洋地质背景

1．4．2 西太平洋成矿区水文特征

1．4．3 麦哲伦海山富钴结壳产出状况

第二章 研究方法

2．1 样品采集

2．2 样品描述

2．3 研究方法

2．3．1 分层取样

2．3．2 样品消解

2．3．3 富钴结壳中U、Th同位素的分离、制源与测定

2．3．4 富钴结壳中U、Th同位素及231Pa的测定方法

2．3．5 富钴结壳中元素的分析测定

第三章 铀、钍电沉积最优实验条件的探究

3．1 引言

3．2 铀、钍电沉积的实验方法

3．3 铀同位素电沉积的条件实验设计及结果

3．3．1 沉积时间和电流的影响

3．3．2 pH值的影响

3．4 钍同位素电沉积的条件实验设计及结果

3．4．1 沉积电流和时间的影响

3．4．2 pH值的影响

3．5 结论

第四章 西太平洋富钴结壳元素地球化学

4．1 引言

4．2 研究区域的富钴结壳表层常、微量元素的特征

4．2．1 常、微量元素的含量

4．2．2 结壳表层元素的深度分布特征

4．2．3 结壳表层常、微量元素的相关性

4．3 结壳的成因类型

4．4 Co元素的变化规律及应用

4．4．1 Co元素的地球化学特征

4．4．2 结壳基于Co含量的年代学研究

4．5 结论

第五章 西太平洋富钴结壳的铀系年代学

5．1 引言

5．2 铀系年代学研究

5．2．1 富钴结壳中U、Th和Pa同位素的含量

5．2．2 生长速率的计算方法

5．2．3 富钴结壳中U、Th和Pa同位素的深度分布与生长速率

5．2．4 铀系定年方法之间的比较分析

5．2．5 富钴结壳生长速率的变化及可能的机制

5．3 结壳中U、Pa等的扩散情况

5．3．1 方法

5．3．2 结果与讨论

5．4 铀系定年与Co含量定年法的比较

5．5 结论

第六章 结语

6．1 本研究的主要结果

6．1．1 铀、钍电沉积条件实验探究

6．1．2 西太平洋富钴结壳的元素地球化学特征

6．1．3 西太平洋富钴结壳基于铀系年代学的定年

6．1．4 晚第四纪古气候对富钴结壳生长速率的影响

6．2 存在的问题与不足

参考文献

参加的科研项目

参加的学术会议

致谢