腐殖酸与典型碳纳米材料协同光致产生ROS的研究

摘要

本研究基于电子自旋共振光谱(EPR)技术，测定了四种不同形状的碳纳米材料(富勒烯，单壁碳纳米管，多壁碳纳米管以及石墨烯)独自或与腐殖酸共同存在时光致诱导产生的1O2和·OH。同时，采用密度泛函理论(DFT)方法计算典型碳纳米材料的前线轨道能，探讨了不同形状的碳纳米材料的能带结构与诱导产生ROS之间的关系，分析了典型碳纳米材料光致能量转移产生1O2和电子传递产生·OH的影响因素。结果显示，四种不同形状的碳纳米材料悬浮液在紫外光照下均无1O2和·OH产生。与腐殖酸共同存在下，四种碳纳米材料均显著诱导1O2的产生，且富勒烯和石墨烯还能光致生成·OH，表明腐殖酸与碳纳米颗粒可以协同产生活性氧物种。1O2的产生能力与碳纳米材料的能隙大小和颗粒聚集程度有关，而诱导产生·OH的能力主要取决于电子转移能力(化学硬度)。